用LDH-System系统去除水介质中全氟辛酸和高氯酸盐 ——环境修复的前景

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全氟辛酸(PFOA)是一类对生物和环境具有持久性和毒性的有机化合物。本研究采用两种方法合成了两种类型的Mg-Al双氢氧化物层:即水热合成的LDH-1(Mg-Al-Cl)和干磨法合成的LDH-2(Mg-Al-NO3)合成的材料用于去除水中PFOA。本研究对吸附过程进行了动力学研究,以确定吸附过程中PFOA和LDH之间的物理化学相互作用。合成的LDHs在没有热处理和活化的情况下达到了最短平衡时间。经过吸附数据拟合得出,Freundlich吸附等温模型最适合于本研究的PFOA吸附过程。根据Langmuir等温模型,LDH-1和LDH-2的最大吸附容量分别为667 mg g-1和244 mg g-1。同样,与之前使用不同吸附剂的类似研究相比,在投加量为0.05g时LDH-1和LDH-2的PFOA吸附去除率分别为90%and 98.9%,因此在最短时间内机械化学制备的LDH-2与LDH-1相比具有高PFOA吸附能力。在本吸附过程中的可能吸附机制是静电吸引,如氢键和阴离子交换。LDH-1和LDH-2的投加浓度对总吸附速率有很大影响。同时PFOA溶液浓度在10-100mg L-1范围内由于溶液中PFOA含量较高,因此观察到PFOA的吸附去除率增加。阴离子交换和静电吸引作用可能在吸附过程中发挥了重要作用。PFOA吸附具有成本效益和时间效益,吸附效果取决于环境pH,并受电解质本底浓度的影响。制备的LDH具有从水性介质中去除PFOA的前景,具有在固定床过滤器中使用合成的LDH进行PFOA污染废水主体环境修复的潜力。这项研究中还使用了松叶粉(PiP)和蒲公英花粉(DFP)来合成基于LDH的吸附剂,以增强在水介质中重复高氯酸盐的吸附能力。在批处理实验中评估了吸附剂剂量、pH、热力学和共存离子的影响。结果表明,与N-LDH的2小时平衡时间相比,0.1 g吸附剂(PiP和DFP-LDH)分别在20和40分钟内除去了97%和93%的高氯酸盐。在这项研究中,所有LDH吸附剂的伪二级动力学模型的R~2更接近于1,计算的和实验的平衡吸附值对应于伪二级动力学模型。制备的LDH是中孔的,PiP-LDH的表面具有比之前两个LDHs更高的吸附位点,因此适合高氯酸盐的吸附。通过模拟吸附模型表明LDH吸收高氯酸盐后可能存在物理化学作用。阴离子的抑制作用为PO43->SO42->NO3-。由于R值的增加,多价阴离子更容易作为单价阴离子被吸附。Langmuir模型得到PiP-LDH、DFP-LDH和N-LDH的理论最高吸附容量分别为为909 mg g-1、771 mg g-1和246 mg g-1,表明PiP-LDH在三个LDH中的最高吸附能力。通常,离子交换和表面吸附促进了DFP-LDH对高氯酸盐的吸附,而N-LDH的吸附显然受静电作用的促进。而Pip-LDH处理“重建”和阴离子交换机制。FTIR,XPS和XRD分析的结果证实了这些相互作用。用PiP-LDH观察到的最短平衡时间是20min和40min,然后是DFP-LDH。该模型所包含的信息表明,在所有研究的LDHs上高氯酸盐吸附后的理化相互作用。离子交换和表面吸附是DFP-LDH和N-LDH通过氢键吸附高氯酸盐的可能机制。相反,离子交换和“重建”机制促进了PiP-LDH对高氯酸盐的吸附。这些改良的LDH对废水体的环境修复可能非常有帮助。
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