首先对碳纳米管(CNTs)的研究进展与现状——制备与纯化、理化性质、应用前景、研究领域、研究方法及研究成果等进行了全面评述,并对CNTs的原子结构、布里渊(Brillouin)区特点及与石墨的关系进行了系统探讨。在此基础上,重点研究了碳纳米管的电子结构、键结构与轨道再杂化、孔结构与储氢特性及其结构稳定性等问题。利用紧束缚模型得出了处于外磁场中的手性单壁碳纳米管(SWNTs)的电子能量色散关系的解析表达式。研究发现,手性SWNTs的能量色散(状态)关系随外磁场变化出现以Φ=Φ0(h/e)为周期的连续转变现象。考虑卷曲效应后,椅型碳纳米管的能隙仍然为零。对于( n ,m)管而言,当n ? m = 3J( J为非零整数)时,则为小能隙半导体管。小能隙半导体管的能隙约为0.1eV。在很多情况下,都可以将满足条件n ? m = 3J的碳管在室温下视为金属管。同时,对于管径较大的碳纳米管而言,基于紧束缚近似的带折叠方法得到的结果仍然有效。对于小管径碳纳米管,卷曲效应非常明显,在σ键和π键之间会出现再杂化现象,布里渊区折叠方法不再适用,一般只能用从头算方法讨论其电子特性。分析CNTs卷曲效应对其物理特性的影响的主要困难之一就在于能否准确掌握石墨烯片卷曲形成碳纳米管后,其π轨道偏转的基本规律。目前,学者们在研究上述问题时,大多采用了CNTs的π轨道仍然垂直于其表面的“石墨烯近似”模型。这是一种过于简化的处理方式。事实上,石墨烯片卷曲形成碳纳米管后,其π轨道已经不再与其表面垂直,σ键与π键之间出现“再杂化”现象。在提出CNTs的π键偏转角度δ后,虽然不再与碳纳米管表面垂直,但与三个σ键之间的夹角仍然相等;由于对称性,锯齿型碳纳米管的π键必定在tz平面上向t轴方向倾斜,并与z轴成δ角、椅型碳纳米管的π键必定在cz平面上向c轴方向倾斜,并与z轴成δ角等假定的基础上,通过详尽的分析论证,得出了石墨烯片卷曲形成碳纳米管后,π轨道偏转角、σ电子和π电子波函数以及轨道“杂化度”的解析表示式及其相应的数值计算结果。同时得出结论:偏转角δ随手性指数(碳纳米管直径)的增大而减小;碳纳米管轨道再杂化与手性指数和管径相关,在碳纳米管π轨道波函数中,不仅有σ键成份,而且还有s轨道成份,这正是碳纳米管轨道再杂化的基本特征;碳纳米管轨道杂化度反映的是CNTs中σ键含有的π键成份和π键中含有的s轨道成份,它是碳纳米管管径和手性指数的函数。对碳纳米管的孔结构及其储氢特性进行深入研究后发现,在室温下,量子效应是影响碳纳米管吸附氢的重要因素;除非在极低压下,一般情况碳纳米管阵列的储氢容量都比狭缝形孔的理论预期要低。碳纳米管的热处理温度对碳纳米管的电化学储氢性能有较大的影响。实验结果表明,在相同的充放电条件下,850℃时CNTs-LaNi5电极的储氢性能最好,克容量最大为503.6mAh/g,相应的平台电压高达1.18V,从500～850℃,随着温度升高,放电量有较大幅度的增加,但到950℃时放电量反而下降。CNTs可以视为由石墨烯片卷曲而成的管状纳米尺度物质。孤立的石墨烯片在其边缘存在大量的悬挂键。正是由于悬挂键的存在,使得石墨片的能量较高,状态也不稳定。石墨烯片卷曲形成CNTs后,悬挂键减少,系统能量相应降低。另一方面,石墨烯片卷曲形成碳纳米管将改变石墨片上的C-C网状结构,即改变键角而产生应变能。应变能的大小与碳纳米管的直径直接相关,随着管径的减小,应变能的增加将抵消由于减少石墨片边缘上的悬挂键所带来的能量降低,使CNTs的能量高于石墨片的能量,导致CNTs结构的不稳定。CNTs的直径可以小到什么程度,而不至于破坏其稳定性?这是研究者们非常感兴趣的研究课题之一。在建立CNTs生成的力学模型并进行深入理论分析的基础上,得出了CNTs可以稳定存在的最小直径约为0.32nm的结论。