聚异丁烯胺的绿色制备及其工程基础研究

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近年来,汽车数量的增加带来许多负面效应,排放的废气已成为空气污染的重要来源,降低汽油消耗和改善排放已成为能源研究领域的重中之重。在汽油中添加清净分散剂能有效改善这一情况。目前国内外市场上使用的汽油清净分散剂主要是第四代产品,其成分主要是聚异丁烯胺。本文重点对聚异丁烯胺的合成路径及工程基础进行研究。聚异丁烯胺的绿色制备方法:双氧水和乙酸在固体酸催化剂WO3/ZrO2的作用下生成过氧乙酸,原位生成的过氧乙酸和聚异丁烯进行环氧化反应,得到环氧聚异丁烯。以环氧聚异丁烯为原料与超临界氨进行胺解反应,得到聚异丁烯胺。WO3/ZrO2类固体酸具有较强的酸性、较好的热稳定性、环境友好性,成为催化剂的研究热点。通过研究催化剂制备过程的工艺参数,采用共沉淀方法,制备出适合环氧化反应的固体酸催化剂WO3/ZrO2。利用N2吸附-脱附曲线、吡啶吸附的红外光谱、X射线粉末衍射、氨气吸附-程序升温脱附和热重分析等技术对催化剂进行表征。考察固体酸的制备条件如钨的含量、焙烧温度、分散剂含量和pH值对催化剂对催化剂结构和性质的影响。首次将其应用聚烯烃的环氧化反应中,表现出良好的催化活性。考察固体酸WO3/ZrO2用量、反应物原料配料比和温度等对环氧化反应的影响。在聚异丁烯环氧化过程中,首先研究过氧乙酸反应的本征动力学,讨论假设不同速率控制步骤时得到的反应动力学模型,建立模型参数拟合图,对非线性模型参数用Levenberg-Maquardt法进行估值,进行相对误差分析。研究表明,建立的反应动力学模型是可靠的。其次,本文对聚异丁烯环氧化过程进行研究,建立液-液-固三相模型,讨论乙酸,过氧乙酸在液液两相中的分配系数。计算模型参数值,采用龙格库塔法求解常微分方程组,研究不同温度条件下,物质摩尔浓度随时间的变化,与实验结果比较吻合,表明建立的动力学模型是可靠的。以环氧聚异丁烯为原料与超临界氨进行胺解反应,研究催化剂的种类、温度、浓度对超临界氨解反应的影响。对体系动力学进行研究,建立胺解动力学模型,得到不同温度下的动力学参数,计算速率常数、反应活化能等参数。通过DSC-TGA表征,PIBA最终完全燃烧分解,是优良的清净分散剂。本文提出环保经济的聚异丁烯胺的生产工艺,研究成果为今后工业装置的开发和设计提供了理论基础,对实现经济的生产技术过程具有现实意义。
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