【摘 要】
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作为电化学水分解制氢中的关键反应,析氧反应（OER）由于其较高的过电势和缓慢的反应动力学,极大地限制了电解水制氢的效率。以Ru O2、Ir O2为代表的贵金属催化剂有着优异的OER活性但造价高昂,不是理想的析氧反应催化剂。因此开发低成本、高活性和高稳定性的过渡金属基电催化剂是很有必要的。本论文致力于开发高活性的过渡金属双氢氧化物（LDHs）电催化剂将其应用于高效OER,并探究了其理化特征和电化学性
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作为电化学水分解制氢中的关键反应,析氧反应（OER）由于其较高的过电势和缓慢的反应动力学,极大地限制了电解水制氢的效率。以Ru O2、Ir O2为代表的贵金属催化剂有着优异的OER活性但造价高昂,不是理想的析氧反应催化剂。因此开发低成本、高活性和高稳定性的过渡金属基电催化剂是很有必要的。本论文致力于开发高活性的过渡金属双氢氧化物（LDHs）电催化剂将其应用于高效OER,并探究了其理化特征和电化学性能。主要研究内容包括以下两方面:1.通过腐蚀技术,以NH4F为辅助剂在泡沫铁基底（FF）上原位生长了花状Co Fe-LDH。该催化剂表现出了优异的碱性析氧活性,50 m A cm-2电流密度条件下,过电势仅为266 m V,Tafel斜率为35 m V dec-1,同时,催化剂电化学稳定性良好,在50 m A cm-2的电流密度下可以保持活性100 h以上且没有明显的衰减。同时,采用X射线光电子能谱（XPS）等研究了NH4F对催化剂活性的影响,发现NH4F可能调整了催化剂中Co/Fe摩尔比并且改善了Fe组分的电子结构,降低了OER能垒。2.利用Co（NO3）3溶液对泡沫镍（NF）的腐蚀,在NF上原位生长了Ni Co-LDH,并通过引入尿素改善了催化剂形貌和化学结构。电化学测试表明了该催化剂有着优秀的OER催化性能,在50 m A cm-2的电流密度下过电位为300 m V,Tafel斜率值为80 m V dec-1,并且可以在1 M的KOH溶液中维持至少78 h以上的稳定电流。优良的催化活性可能是尿素优化了催化剂的微观结构和Ni的电子环境。其纤维状结构提供了较大的电化学活性面积,暴露了丰富的活性位点,有利于电子/质子的传输。另外,Ni元素更丰富的价态可以提供多样化的氧化还原过程,提高了OER效率。
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