细菌纳米钯回收方法、机理及其产物催化活性研究

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随着工业化水平日益提高,贵金属钯的需求量也逐渐增加。相对于传统方法,采用微生物回收废物中的钯是一种经济有效的新手段,因其基于对自然生物地化循环的模拟。本文研究了粪肠球菌(E.faecalis)回收钯纳米颗粒(Pd0-NPs)体系吸附还原过程,模拟废水回收特性及Pd0-NPs的催化活性。分析手段包括:紫外/可见分光光度法(UV-vis)、原子吸收光谱法(AAS)、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTⅠR)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)。主要工作和研究成果如下:(1)E.faecalis在Pd回收过程中的还原研究。尝试了乙酸钠、双乙酸钠、丙酮酸和甲酸钠作为电子供体,利用E.Faecalis还原Pd,发现只有甲酸钠能够促进Pd还原成Pd0。UV-vis、XRD和TEM显示Pd被还原并形成Pd0-NPs且沉积于细胞膜及细胞内部,其形状主要有三角形、六边形和球形。该过程受生物量、电子供体浓度、Pd初始浓度、温度和pH影响。在最适温度(40℃)、甲酸钠浓度(25 mM)和生物量(1.2 g/L)下,210 mg/L Pd(pH 3.0-3.5)在48h内被完全还原。生物量从1.2 g/L增加到3.6 g/L,粒径小于10 nm的Pd0-NPs所占比例从91.5%增加至99.6%。(2)E.faecalis回收钯过程中的吸附研究。考察生物量、Pd浓度、温度、pH对吸附平衡的影响,研究其等温线及热力学。经UV-Vis、AAS、TEM和XPS分析表明:Pd被吸附在细胞壁并进入细胞内部,其吸附效率在6 h时趋于平衡。当Pd初始浓度为210 mg/L时,最适吸附体系为:生物量1.2 g/L,温度40℃,pH保持在3.03.5。当温度为30℃,pH为3.0时,利用Langmuir(qmax=186.1 mg Pd/g dry cells weight,R2=0.995)和Freunlich(R2=0.937)吸附等温线来拟合实验数据,现前者能更准确地描述实验现象。根据吸附热力学模型参数,该体系的△H为正值,标准Gibb‘s自由能(ΔG)为负值表明该过程吸热且能自发进行。(3)E.faecalis对Pd的吸附和还原机理研究,包括吸附动力学模型(如pseudofirst order,pseudo-second order和Weber-Morris颗粒内散模型)、溶液pH变化和官能团研究。吸附动力学模型表明吸附初始阶段限制了扩散速度,而Pd与生物质的化学反应是主要限速步骤。经6 h吸附后,溶液p H从3.9降到2.7,而还原时,pH需升至9.0。细胞壁官能团研究主要通过FT-ⅠR和XPS分析,结果表明Pd的生物吸附机理主要是静电作用、络合作用及胞内摄取;生物还原机理主要涉及甲酸钠作为电子供体存在下的离子交换和化学还原。(4)模拟废水中Pd回收的研究,添加金属离子如Pt、Au、Ag、Cu和Fe,考察其对生物回收过程的影响。不同金属对Pd回收效率的影响程度顺序如下:Au>Pt>Ag>Cu>Fe。XRD分析发现,在不添加电子供体的体系下,Fe能促进Pd还原成Pd0,Pd能促进Au还原成Au0。XPS分析表明,当模拟废水中不含Au和Ag,较高浓度的Fe能够将Pd还原成Pd0,而在AuAg(Ⅰ)共存下,Pd不能被完全还原。(5)生物回收Pd0-NPs的应用主要通过高压釜法和超声法处理释放Pd纳米颗粒,后者在将重金属Cr(Ⅵ)还原成低毒的Cr(ⅡⅠ)和PCBs脱氯。研究显示经12 h后,630 mg/L的Pd0-NPs能完全催化还原0.5 mM浓度的Cr(VⅠ)。当CDW:Pd的比率从6:1增加到18:1时,Pd0-NPs的粒径降低,而且当溶液pH从2.0增加到3.5时,Cr(VⅠ)的还原效率也随之增加。GC-MS分析表明Pd0-NPs为210 mg/L时能将水中5 mg/L的PCBs完全催化去除,并伴随释放Cl-至稳定水平。本论文论证了E.faecalis能有效回收Pd并获得Pd0-NPs。同时,回收的Pd0-NPs在重金属Cr的还原和PCBs的去除过程中表现出较高的催化活性。
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