【摘 要】
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催化剂作为催化技术的核心,能够有效地调控化学反应的路径和速率,在更为温和的条件下,高选择性地获得目标产品。然而,在全球能源需求日益增长、化石能源不断消耗的今天,寻求廉价高效的催化材料已经迫在眉睫。过渡金属-氮-碳(M-N-C,M=Fe,Co,Cu等)催化剂具有廉价易得、催化高效、持久耐用等特点,成为最有希望代替贵金属催化剂的理想材料之一,开发高效的M-N-C催化剂具有巨大的应用潜力和研究意义。石油
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催化剂作为催化技术的核心,能够有效地调控化学反应的路径和速率,在更为温和的条件下,高选择性地获得目标产品。然而,在全球能源需求日益增长、化石能源不断消耗的今天,寻求廉价高效的催化材料已经迫在眉睫。过渡金属-氮-碳(M-N-C,M=Fe,Co,Cu等)催化剂具有廉价易得、催化高效、持久耐用等特点,成为最有希望代替贵金属催化剂的理想材料之一,开发高效的M-N-C催化剂具有巨大的应用潜力和研究意义。石油沥青是石油炼制中的副产物,含有大量稠环芳烃组分,是自下而上制备碳材料的理想原料。因此,基于石油沥青的组成特性,开发合理的工艺方法制备高性能的M-N-C催化剂,不仅为M-N-C材料的规模制备与应用开辟新的途径,也为石油沥青的高附加值利用提供新的思路。本文以石油沥青为碳源,对传统硬模板法进行设计和改进,制备出具有不同结构特点的石油沥青基M-N-C催化剂,对催化剂的结构组成进行系统表征分析,研究催化剂对特定催化反应的催化性能,具体研究内容与结论如下:(1)首先,以纳米α-Fe2O3颗粒为硬模板和Fe源,通过硬模板法制备石墨烯纳米壳,并以尿素为氮源进行高温煅烧氮掺杂,制备出Fe-N共掺杂石墨烯纳米壳材料(Fe-N/GNS)。研究结果表明,Fe-N/GNS可作为非贵金属催化剂催化芳香硝基还原反应,Fe与吡啶氮配位形成的Fe-Nx是高效的催化活性位,室温下对硝基苯酚还原反应速率常数高达1.23 min-1,性能优于众多已报道的贵金属催化剂,催化剂也具有优异的复用性能,循环重复使用12次性能没有明显下降。(2)其次,利用多巴胺聚合对纳米α-Fe2O3颗粒表面进行包覆,并进一步包覆石油沥青,通过一步原位煅烧-脱模板法制备了Fe-N-C催化剂。研究结果表明,Fe-N-C为单原子催化剂,高分散的Fe-Nx活性位对芳香硝基化合物还原反应具有十分优异的催化性能,室温下能够将一系列硝基芳香化合物选择性的还原为胺基芳香化合物,并且催化剂循环复用10次后催化活性没有降低。(3)最后,分别以纳米α-Fe2O3、Co3O4和Cu O为模板剂,利用多巴胺对其进行包覆,进一步通过一步原位煅烧-脱模板法制备了M-N-C(M=Fe,Co,Cu)单原子催化剂,并研究催化剂对烯烃环氧化反应的催化性能,建立催化剂主要的构-效关系。研究结果表明,该制备方法具有普适性,能够得到结构组成相近的单原子催化剂。其中,Fe-N-C催化剂对烯烃环氧化反应展现出最高的催化性能,反应转化率和选择性分别高达80.2%和93.6%,催化剂回收复用10次活性基本不变。以上结果为高活性、高稳定的M-N-C单原子催化剂的制备和应用提供了研究基础。
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