【摘 要】
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氢能源,因为超高的理论能量密度、广阔的应用前景以及环境友好的优势而备受关注。电解水作为制氢的有效方式,是当前的一个研究热点。然而,如何加速析氧反应缓慢的动力学机制是一个重要的挑战。到目前为止,在所有的过渡金属基氧化物催化剂里,层状的NiFe羟基氧化物具有最好的析氧性能。然而,因为低导电性,催化剂的性能受到了阻碍,且催化剂完整的机理和结构特征尚未明晰。另一方面,近几十年来,金属铂电极因其良好的稳定性
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氢能源,因为超高的理论能量密度、广阔的应用前景以及环境友好的优势而备受关注。电解水作为制氢的有效方式,是当前的一个研究热点。然而,如何加速析氧反应缓慢的动力学机制是一个重要的挑战。到目前为止,在所有的过渡金属基氧化物催化剂里,层状的NiFe羟基氧化物具有最好的析氧性能。然而,因为低导电性,催化剂的性能受到了阻碍,且催化剂完整的机理和结构特征尚未明晰。另一方面,近几十年来,金属铂电极因其良好的稳定性和高导电性而一直被用作析氢反应的对电极。然而,最近的研究报道,在析氢反应的稳定性测试时,铂电极可以缓慢地溶解,并在工作电极上再沉积。但是,关于铂沉积和工作电极的固有性质的关系依然不够明确。本论文的工作包括以下几个方面:(1)针对纯相磷化镍的低析氧性能,我们制备出不同Ni、Fe 比例的单分散三元(Ni1-xFex)12P5纳米晶作为高效的析氧反应电催化剂。X射线光电子能谱结果证明了从外来金属Fe到宿主Ni再到P原子的增强的电子转移能力。当Ni/Fe 比例为0.51/0.49时,催化剂体现出了最高的析氧反应性能。起始电位仅为125 mV,Tafel斜率为39 mV dec—1,仅需216 mV的过电势就能达到20mA cm-2的电流密度。(2)针对析氢反应中Pt的溶解再沉积与工作电极的内在关系问题,我们制备了不同边缘位点富集程度的半导体相WS2。实验结果和理论计算表明,边缘上终端的S22-或S2-悬挂键与铂原子的结合能远低于基面的顶端S2-悬挂键。Pt在WS2的沉积具有高选择性,更容易沉积在不饱和的边缘位置。原位电化学沉积Pt的富集边缘的WS2纳米片同时可以作为高活性的HER杂化电催化剂,加速其动力学机制,并在碱性介质中表现出与商业铂类似的析氢性能。
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