【摘 要】
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MOFs材料是一类由金属中心与有机配体通过配位作用连接,经过自组装过程形成的具有周期性无限网络结构的新型固态晶体材料。MOFs材料因其孔径可调、高活性、可回收性使其在异
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MOFs材料是一类由金属中心与有机配体通过配位作用连接,经过自组装过程形成的具有周期性无限网络结构的新型固态晶体材料。MOFs材料因其孔径可调、高活性、可回收性使其在异相催化领域极具潜质。伴随着先进的表征技术的发展以及多学科合作研究,通过原位自组装或后修饰过程,MOFs材料的框架结构与功能已达到系统可控的领域。本文报道了两种MOFs异相催化剂（Pd（II）/Zn-MOF和Pd（II）-bpc@IRMOF-3）的设计合成,通过X-射线粉末衍射、EDS能谱、X射线光电子能谱、红外光谱等对其结构和组成进行了表征。通过前驱体法合成了Pd（II）/Zn-MOF,反应过程中发生金属离子置换,化合物的组成为[Zn0.25Pd0.75（NH2-BDC）0.6（BPC）0.8]。通过后修饰合成法,成功将Pd（II）-bpc催化体系负载在IRMOF-3上,得到Pd（II）-bpc@IRMOF-3负载型催化剂,化合物的组成为[Zn4O(BDC-(NH-CO-C10H7N2))0.6（NH2-BDC）2.4（Pd（CF3COO）2）0.6]。热重分析表明,Pd（II）/Zn-MOF和Pd（II）-bpc@IRMOF-3具有较高的热稳定性,分解温度分别可达到270℃和200℃,已满足一般催化反应所需的条件。研究了两种MOFs催化剂在?,?-不饱和酮与芳基硼酸的1,4-加成反应中的催化性能。通过筛选反应,得到了最优催化条件,产率高达99%,且对底物具有较好适用性。热过滤实验证明两者均为异相催化剂,循环性能探究实验表明Pd（II）/Zn-MOF催化剂循环使用三次后仍能保持较好的催化活性。
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