异丁烯氢甲酰化合成异戊醛用催化剂研究

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烯烃氢甲酰化反应是合成有机中间体醛的重要途径,随着异戊醛用途的不断扩大,异丁烯氢甲酰化合成异戊醛的意义也愈加重大。催化剂是氢甲酰化技术路线的关键,主要有钴基催化剂和铑基催化剂两类,钴基催化剂活性不高、反应条件苛刻;铑基催化剂虽然价格昂贵,但活性高、反应条件温和,是研究的热点。目前铑基催化剂中,均相铑膦络合物催化剂最大的问题是产物分离困难,水油两相催化体系受烯烃溶解度限制只适用于短链烯烃,负载液膜催化剂虽然解决了分离问题,但是由于活性金属流失严重影响了其推广应用。因此开发高活性高选择性的催化剂成为重要的研究方向。本论文首先采用原位合成的均相铑膦络合物催化体系,对异丁烯氢甲酰化合成异戊醛的工艺路线进行了初步探索,并对产物异戊醛进行了分离提纯,获得了纯度不低于95%的异戊醛产品;研究了铑膦络合催化剂的非原位合成方法;对两相催化体系进行了初步研究,油/水比为20/80、pH 值为中性时获得了较好的催化效果。双金属催化剂具有活性高、诱导期短等诸多优点,本文研究负载型铑钴双金属催化剂的氢甲酰化性能,并用程序升温、FT-IR 等手段对催化剂进行了表征,发现双金属协同效应促进了活性组分在载体表面的分散,更有利于氢甲酰化反应的进行,因此负载型铑钴双金属催化剂表现出明显优于负载型单金属催化剂的活性和选择性。同时对反应的工艺条件进行了优化。等离子体以其独特的性质而倍受催化研究者的关注,本文首次在氢甲酰化领域引入等离子体,研究了等离子体处理方式对催化剂性能
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