论文部分内容阅读
化石燃料（石油、煤炭等）的过度消耗导致了严重的环境问题和能源问题,利用太阳能将CO2转化为化学品或燃料被认为是最理想的解决方案之一。La2Ti2O7因其特殊的层状结构和其它优良的特性,可作为传统Ti O2催化剂的替代品。但光生载流子的高重组率以及粉末易团聚问题限制了其应用,泡沫金属由于具有高的导电导热性等优良性能而被用作粉末催化剂的载体,因此本文将La2Ti2O7负载在泡沫镍载体上来提高其光催化性能。另外,在光催化系统中引入外场,来进一步增强半导体材料光催化CO2转化的效果。因此,本文进行了如下的研究:1.本文选用泡沫镍（NF）作为催化剂载体,通过一步水热法合成了La2Ti2O7/NF复合材料,并对其光催化CO2还原的性能进行了研究。UV-Vis光谱显示La2Ti2O7/NF复合光催化剂具有更好的光吸收能力。通过实验得出La2Ti2O7/NF催化剂的最佳水热合成条件为200℃,24 h,1 M Na OH。纯La2Ti2O7粉末光催化CO2和H2O的产物是CO和CH4,2.5 h的产量分别为7.89μmol·g-1和3.45μmol·g-1。而La2Ti2O7/NF复合材料2.5 h后产量达20.03μmol·g-1（CO）、7.17μmol·g-1（CH4）,分别是纯La2Ti2O7粉末的2.5倍和2倍。该光催化性能的提高是因为泡沫镍载体不仅提高了La2Ti2O7分散度,而且其高导电性有利于光生电子的转移。此外,在该光催化系统中引入交变磁场（AMF）后,La2Ti2O7/NF复合催化剂产物的总产量进一步提高了(CO和CH4的产量分别是15.79μmol·g-1、CH4为99.18μmol·g-1),说明外加交变磁场能提高光催化性能。2.Cu2O是窄带隙半导体,光吸收范围更广,用它作催化剂能更好的研究交变磁场对光催化体系的作用。本文通过水热法和化学还原法合成了x wt%Cu/Cu2O/Ni（OH）2/NF（x的范围为0.005～0.1 wt%）整体式催化剂,并研究交变磁场对光催化CO2还原的影响。由实验可得,该整体式催化剂的产物是CO和CH4,Cu/Cu2O的最佳负载量为0.01 wt%。引入交变磁场后,0.01 wt%Cu/Cu2O/Ni（OH）2/NF的CH4产量达到了167μmol·g-1,分别是光催化(14.58μmol·g-1)和磁热耦合催化(26.75μmol·g-1)的11倍和6倍,同时CH4的选择性高达96.1%,比光催化（51.4%）和磁热耦合催化（50.9%）都高。由温度测试可知,引入交变磁场后,催化剂表面温度达到了230℃,这归因于磁性泡沫镍在交变磁场中通过感应生热。而光电化学测试可知交变磁场可以有效地减少光生电子-空穴的复合(相对于无光无磁条件下,在-1.5 V vs SCE的偏压下,有光有磁的电流密度增量为1.26 m A·cm-2,高于有光无磁条件下的电流密度增量0.51 m A·cm-2)。基于以上分析表明,在光催化系统中引入交变磁场能有效提高Cu/Cu2O/Ni（OH）2/NF整体式催化剂对CO2催化转化的性能以及产物中CH4的选择性。