阴极功能生物膜快速形成及电化学性能调控

来源 :浙江工商大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:huawei_2009
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阴极电活性生物膜(生物阴极)利用阴极为唯一电子供体,电活性生物膜为催化剂,能够在温和的反应条件下实现催化氧还原反应、高值化学品合成、清洁能源再生和污染物还原去除等功能,是生物电化学系统中重要的研究分支。然而,生物阴极的实际应用仍受限于阴极成膜速度慢和电化学还原性能低等瓶颈问题。为了提升生物阴极电化学性能和成膜速率,本研究从调控驯化模式和优化启动条件角度入手展开了系列研究。首先构建了极性反转生物膜,阐明了阴极生物膜演替规律及生物化学作用机制;其次构建了周期性极性反转生物膜,利用Geobacter细胞色素c介导阴极电子转移过程,并通过Geobacter与反硝化菌之间的种间电子传递过程,将阴极电流提升了一个数量级。在此基础上,又在培育过程中添加纳米四氧化三铁构建复合生物膜,利用纳米四氧化三铁对种间电子传递的促进作用,将生物阴极的电流密度进一步提升了 96%;最后通过在常规接种物(厌氧污泥)中添加生物阳极室流出物,尝试加快了反硝化生物阴极直接启动速度。论文的主要内容和结果如下:1、极性反转生物膜阴极电流波动现象的机制探究。通过连续监测极性反转生物膜的阴极电流密度、电化学特性和生物膜特性,明晰了极性反转后阴极生物膜演替规律及生物化学作用机制。极性反转后,生物膜在第5天至第10天之间发生群落演替,Geobacter在演替过程中被分解,其细胞色素c转化为含铁化合物,促进了反硝化微生物胞外电子传递过程。由于细胞色素c转化形成的含铁化合物不可再生,导致极性反转生物阴极电流呈现先上升后下降的波动趋势。这种新的阴极电子传递方式加深了我们对生物阴极胞外电子传递机制的理解。2、极性周期反转生物膜阴极性能评估与脱氮机制研究。针对生物阴极电化学性能低的瓶颈问题,通过周期性极性反转,驯化得到以典型产电菌Geobacter和反硝化菌为主导的生物膜,并在电极上形成一种新的阴极电子传递途径,即电极→Geobacter soli→反硝化菌→NO3-。其中,Geobacter能显著加速电极生物膜界面的电子传递速率,并通过种间电子传递方式将电子转移给反硝化菌,实现高效反硝化脱氮过程。相较于传统生物阴极,该生物膜阴极电流密度和电化学还原性能均提升了一个数量级。这种全新的阴极电子转移途径构建对高性能生物阴极开发具有借鉴意义。3、纳米四氧化三铁复合生物膜阴极性能评估与机制探究。针对周期性极性反转生物膜种间电子传递过程,在培育过程中添加纳米四氧化三铁,培育获得纳米四氧化三铁复合生物膜。纳米四氧化三铁均匀分布于细胞之间,与微生物结合形成三维结构。这种复合生物膜电荷转移阻力降低25%,加快了种间电子传递速率,使阴极电流密度进一步提升了96%。这种基于种间电子传递的复合生物膜为加快高性能生物阴极开发与应用提供理论依据。4、基于阳极电活性微生物辅助的生物阴极直接启动策略开发。以生物阳极室流出液中电活性微生物和厌氧污泥的混合物(AE&AnS)作为接种物直接启动生物阴极,考察了阳极电活性微生物对生物阴极启动性能和电化学性能的影响。阳极流出液中的微生物在成膜初期更易粘附至电极表面,提高了电极表面亲水性,使生物阴极能在接种1天后完成启动。与当前流行的极性反转生物膜相比,AE&AnS不仅具有与极性反转生物膜接近的生物阴极性能,且还能实现快速成膜过程,可作为一种新的生物阴极启动策略。
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