本文采用溶胶-凝胶法,通过控制CaO与Al2O3的质量比,制备了一系列双功能催化剂,并对其结构性质进行了详细的表征。经H2还原处理的双功能催化剂主要由Ni、 CaO和Ca5Al6O14组成,其结构性质、CO2吸收性能以及甲烷水蒸气重整制氢性能均与CaO与Al2O3的质量比密切相关。在所制备的双功能催化剂中,当CaO与Al2O3的质量比为6或者8时,催化剂的比表面积最大,Ni金属颗粒的平均粒径最小,同时Ni、CaO和Ca5Al6O14在催化剂内部的分散最均匀。本文分别对粉末状和颗粒状的双功能催化剂的CO2吸收性能和甲烷水蒸气重整制氢性能进行了评价,剖析催化剂结构-性能关系。当CaO与Al2O3的质量比≤6时,催化剂经过50个CO2吸收-再生循环,吸收容量几乎没有变化。此外,当CaO与Al2O3的质量比为6时,在低水气比(H2O/CH4的摩尔比为2)条件下,粉末状催化剂经过50个连续的SESMR周期,保持较高的活性和稳定性,而颗粒状催化剂经过20个周期后,由于催化剂发生积碳导致其性能开始变差。研究结果还表明,与催化剂/吸收剂混装方式相比,双功能催化剂可以提高CaO的利用率。