【摘 要】
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利用以太阳能作为驱动力的光催化技术将CO2转化成具有高附加值的燃料和化学品是解决当前能源和环境问题的理想途径之一。因此,亟待发展具有高CO2还原性能的新型光催化体系。TiO2材料作为一种典型的半导体光催化材料被广泛研究,但其仍具有光生电荷分离差,光利用率低、缺乏催化位点等缺点。本论文拟制备超薄二维TiO2纳米片并与二维有机半导体材料构建维度匹配的异质结光催化材料以促进光生电荷分离、拓展TiO2在可
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利用以太阳能作为驱动力的光催化技术将CO2转化成具有高附加值的燃料和化学品是解决当前能源和环境问题的理想途径之一。因此,亟待发展具有高CO2还原性能的新型光催化体系。TiO2材料作为一种典型的半导体光催化材料被广泛研究,但其仍具有光生电荷分离差,光利用率低、缺乏催化位点等缺点。本论文拟制备超薄二维TiO2纳米片并与二维有机半导体材料构建维度匹配的异质结光催化材料以促进光生电荷分离、拓展TiO2在可见光响应同时提升催化还原反应效率,综合实现高活性的CO2还原转化过程,同时揭示光生电荷分离转移及催化过程机制。首先,采用一步水热法制备超薄TiO2纳米片,其后采用氢键诱导组装法将物理封装离子液体（Ionic liquid,IL）的多孔氮化碳（Porous graphic carbon nitride,PCN）与TiO2纳米片构建二维匹配的纳米异质结。通过二维结构增大界面接触面积、缩短光生电荷传输距离以促进界面光生电荷转移,IL引入进一步通过调控电子促进电荷分离。此外,IL中咪唑阳离子能够有效吸附和活化CO2提升催化反应效率。最佳IL-PCN/TiO2光催化CO的产率达到22.8μmol g-1h-1,与TiO2纳米片相比实现了6倍的性能提升。其次,采用自组装法构建将酞菁锌（Zinc phthalocyanine,Zn Pc）与TiO2纳米片构建二维匹配新型异质结（Zn Pc/TiO2）。其后,在TiO2表面修饰Au纳米粒子,利用Au与酞菁分子中N的配位作用促进Zn Pc分散,进一步提高Zn Pc最佳负载量拓展可见光吸收、促进电荷分离且暴露更多单原子Zn-N4催化中心。最优负载量的Zn Pc/Au-TiO2材料体系在全光条件下CO的产率达到了37.4μmol g-1h-1与TiO2纳米片相比实现了10倍的性能提升。
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