【摘 要】
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燃煤烟气排放的SO2会危害人类健康,造成生态环境破坏。传统烟气脱硫法的脱硫剂和脱硫产物再利用程度低,能耗大、成本高。故本文采用选择吸附性能和再生性能优越的活性碳纤维(ACF)作为初始脱硫剂,首先从量子化学角度基于密度泛函理论和波函数分析了掺氮改性对其脱硫性能的影响。然后选用硝酸和氨水改性制备出掺氮吸附型催化剂进行烟气脱硫实验,结合化学表征手段验证理论结果,并采用低温等离子体(NTP)协同吸附型催化
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燃煤烟气排放的SO2会危害人类健康,造成生态环境破坏。传统烟气脱硫法的脱硫剂和脱硫产物再利用程度低,能耗大、成本高。故本文采用选择吸附性能和再生性能优越的活性碳纤维(ACF)作为初始脱硫剂,首先从量子化学角度基于密度泛函理论和波函数分析了掺氮改性对其脱硫性能的影响。然后选用硝酸和氨水改性制备出掺氮吸附型催化剂进行烟气脱硫实验,结合化学表征手段验证理论结果,并采用低温等离子体(NTP)协同吸附型催化剂处理SO2以进一步提升脱硫效率。最后采用超声波再生法对吸附饱和SO2的催化剂进行再生处理,探究其再生性能。最终得到以下结论:(1)含氮官能团,尤其是石墨化氮的引入极易诱导ACF表面极化,加强其与吸附质分子SO2之间的静电相互作用,降低ACF能隙,提升催化氧化活性、对气体分子选择性和感应灵敏度。(2)理论计算和实验测试结果均表明掺氮改性后的活性碳纤维的脱硫性能显著提升,且以石墨化氮为主要掺杂形式的ACF的吸附性能和催化氧化性能最优越。(3)反应温度和改性方法均会对ACF脱硫效率造成影响。工业烟气排放温度范围内(100-250℃),以100℃进行脱硫效果最佳。此温度下数硝酸改性催化剂穿透时间最长,氨水改性催化剂稳定吸附效率最高,较改性前提升25.2%。(4)氨水改性后的ACF的孔隙结构虽较硝酸改性恶化,但表面含氮官能团显著增加,而实验测得其稳定脱硫效率最高。可知相较孔隙结构,ACF表面化学性质是影响其吸附和催化氧化的主要因素。(5)NTP协同作用下的催化剂的脱硫效率较单独NTP脱硫和单独吸附型催化剂脱硫更优越。脱硫效率随输入电压升高而增大,但当电压超过15k V时增速变缓,考虑成本和能耗以15k V为最佳电压值。100℃,15k V高压等离子体氛围中激发的自由基反应可使催化剂脱硫效率提升10%左右。(6)XPS分析表明超声波法再生后的催化剂性能较好,碳损耗少,改性后对脱硫有利的官能团较改性前增加得更为显著,吡咯氮和石墨化氮含量显著增加。
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