【摘 要】
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在质子型固体氧化物燃料电池（PCFC）的阴极材料中,质子传输能力的高低对其电化学性能至关重要。其中,三相(e-/O2-/H+)导体阴极材料BaCo0.4Fe0.4Zr0.1Y0.1O3-δ（BCFZY）因能够增加空气/电极/电解质三相边界的长度,并提高氧化还原反应速率而受到广泛的关注,而查明其质子表面交换过程具有重要意义。另一方面,由于PCFC的工作温度在500～800℃,这使得金属连接体的应用成
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在质子型固体氧化物燃料电池（PCFC）的阴极材料中,质子传输能力的高低对其电化学性能至关重要。其中,三相(e-/O2-/H+)导体阴极材料BaCo0.4Fe0.4Zr0.1Y0.1O3-δ（BCFZY）因能够增加空气/电极/电解质三相边界的长度,并提高氧化还原反应速率而受到广泛的关注,而查明其质子表面交换过程具有重要意义。另一方面,由于PCFC的工作温度在500～800℃,这使得金属连接体的应用成为可能;为了提高连接体材料的抗氧化性能常在其表面制备一层保护性涂层,而查明单电池与连接体材料结合后的物理及电化学性能可以为PCFC的实际应用提供重要的参考。基于以上考虑,本论文的主要研究内容及结果如下:（1）采用EDTA-柠檬酸法制备了三相导体阴极材料BCFZY,采用电导弛豫（ECR）的方法研究其质子表面交换过程,并考察浸渍CeO2和Co2O3纳米颗粒对其质子表面交换过程的影响。结果表明,BCFZY试样的质子表面交换过程存在并可逆,且以消耗空穴和产生质子缺陷为代价;650℃时BCFZY试样在1%pO2、21%pO2和100%pO2下的质子表面交换系数kσ分别为1.51×10-5 s·cm-1、5.19×10-5 s·cm-1、10.25×10-5 s·cm-1;而相同的测试条件下,浸渍CeO2和Co2O3纳米颗粒的BCFZY试样的kσ提升了约一个数量级。（2）以SUS430不锈钢粉和Sr2Fe1.5Mo0.5O6-δ（SFM）陶瓷粉为原料,通过压制烧结结合涂覆的方法制备了应用于PCFC的SUS430-SFM复合连接体材料,考察了SFM涂层对SUS430不锈钢连接体材料抗氧化和电化学性能的影响。结果表明,在空气中800℃氧化140 h后,SUS430-SFM试样的氧化速率常数K约为3.66×10-14 g~2·cm-4·s-1,比SUS430试样(2.42×10-13 g~2·cm-4·s-1)降低了约50%,面比电阻（ASR）则由SUS430试样的81 mΩ·cm~2降至SUS430-SFM的2.6 mΩ·cm~2。（3）以BCFZY为阴极,Ba Ce0.7Zr0.1Y0.1Yb0.1O3-δ（BZCYY）为电解质,Ba Ce0.7Zr0.1Y0.1Yb0.1O3-δ-NiO（BZCYY-NiO）为阳极,制备了BZCYY-NiO||BZCYY||BCFZY单电池。为评价此单电池与连接体结合后的界面形貌和电化学性能,在其阴阳极两侧涂覆SFM浆料,制备了SFM/BZCYY-NiO||BZCYY||BCFZY/SFM试样。测试结果表明,单电池的阴阳极与连接体的SFM涂层形成良好的结合;同时,BZCYY-NiO||BZCYY||BCFZY/SFM试样在650℃下的极化阻抗、欧姆阻抗和峰值功率密度分别为0.10Ω·cm~2、0.38Ω·cm~2和540 m W·cm-2,较未涂覆SFM涂层的单电池性能有所提升。
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