介孔非均相催化剂的合成、性能研究与应用

来源 :上海师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:dinc22222
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
现代社会,全球经济快速发展,伴随而来的是对全球环境造成了巨大的压力,我国政府相应提出了可持续发展的概念。化学工业对各国经济发展起着举足轻重的作用,为了保护环境和社会经济的可持续发展,人们提出了绿色与可持续化学的概念。在现代合成领域,90%以上的反应是催化反应,包括占绝大多数的金属和有机金属催化的化学反应以及少数酶催化的化学反应。毫无疑问,绿色催化剂的设计与制备成了研究的热点之一,将催化剂进行固载化能够实现催化剂与产物的分离,它是当今绿色有机催化的一个重要发展方向。非均相催化剂由于易从产品中分离,从而容易实现工业化,但是由于对其表面的认识仍然不足,使得设计具有可控性能的催化剂仍比较困难。从绿色化学的背景出发,基于以上问题,我们设计制备了几组非均相催化剂,第一组采用水热法合成以无机硅为载体的非均相催化剂,应用在水介质清洁有机合成反应中;第二组通过调变载体上配体含量制得具有不同构型的非均相催化剂,应用在碳碳偶联有机反应中;第三组通过构造适宜的载体微环境,制得生物酶非均相催化剂,应用在医药中间体的合成中。通过分析活性数据与催化剂表征探讨结构与性能的关系,结合以上思路,本论文围绕三部分展开。1.通过水热法制备,采用热陈化技术将无机硅源和功能化有机硅源在酸性条件下共缩聚,合成了一系列二硫配位基团修饰的功能化SBA-15材料,并以此作为载体通过浸渍法制备纳米金催化剂。该催化剂在水介质中的苯乙炔水合反应中表现出较好的催化活性。高的催化活性归因于金活性位的有效分散和规整有序的介孔结构,减小了反应底物的扩散阻力。同时,由于SBA-15材料修饰的二硫基团的疏水性能,更加有利于反应分子的扩散与吸附,从而有利于反应活性的提高。2.在酸性条件下,以P123为表明活性剂,通过正硅酸乙酯TEOS与有机硅烷共缩聚,合成了一系列二苯基磷基团修饰的功能化SBA-15材料,并以此作为载体通过后嫁接法制备了具有有序介孔结构的非均相有机钯催化剂。不同系列(具有不同构型)的介孔有机金属钯催化剂在经典的钯催化碳碳偶联反应中表现出不同的催化活性和稳定性,在结构形貌大体一致(相差不远)的基础上,我们认为催化剂的不同活性是由于钯活性中心所处的微环境不同从而导致不同构型的钯活性中心的生成最后表现在催化剂催化活性和稳定性的区分上。3.通过原位聚合法首先在酶分子表面包裹上一层软的高分子层,通过调变制得适合的厚度,然后以MCF为载体通过传统的吸附法将酶凝胶吸附制得非均相催化剂,通过吸附前后稳定性试验的对比,可以发现,酶在pH方面的稳定性有了一定的提高,我们认为是由于这两步软硬的结合导致的。
其他文献
<正>问:项目的实施背景是怎样的?答:聚酰亚胺纤维作为高技术纤维的一个品种,不仅具有较高的强度和模量,而且耐化学腐蚀性、热氧化稳定性和耐辐射性能十分优越,在譬如高温、放
目的探讨瘢痕子宫再次剖宫产并发症的发生情况。方法 2013年1月-2015年12月在浙江省人民医院分娩的瘢痕子宫再次妊娠的产妇733例作为研究组,另选取同期2 454例非瘢痕子宫剖宫
<正>关于终末期肾病(ESRD)患者何时开始透析,是目前肾脏病领域争议的热门话题之一。相关指南关于透析开始时机主要基于尿毒症和营养不良的症状或体征以及肾小球滤过率(GFR)进
会议
由于环境的制约和自身的因素,农村英语教师的专业发展面临诸多困境。要突破这些困境,教师自身、学校及教研培训部门应该针对问题,从多方着手,采取切实可行的对策来解决实际问题,籍
氮氧自由基-金属配合物是自旋偶合体系的一个重要分支,具有十分重要的研究意义。本文旨在将含有活性基团的有机氮氧自由基嫁接到金属簇合物骨架上。围绕自由基-金属单分子磁
本文探讨了如何提高学困生的英语水平,重点介绍了以下五点经验。 This article explores how to improve the English level of students who have difficulty in school, w
研究菜籽多酚、Vc、菜籽多酚与Vc混合物在化学模拟体系中清除超氧阴离子自由基OH.O2.与羟自由基.OH自由基的能力。用邻苯三酚自氧化法测定抗氧化剂清除OH.O2.的能力,用铁氧化
采用电子束焊接技术对铂基合金与GH3128进行焊接。利用工业CT、扫描电子显微镜、显微硬度仪和材料万能试验机,研究了铂基合金与GH3128焊接接头显微组织、力学性能及断口形貌
采用吉布斯最小自由能法计算了不同乙炔含量的乙炔氨推进剂的热力参数,选定了乙炔氨中乙炔的含量并计算了液氧(LO x)分别与选定浓度的乙炔氨、火箭煤油、甲烷等组合的6种推进剂
随着中国城市化进程的加快,专业并且符合中国国情的扫路车需求日益增加,研究洗扫车的气力输送系统对相应结构进行优化就显得尤为重要。本文对典型的环卫洗扫车料箱部件内的流