【摘 要】
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随着社会的飞速发展,能源需求量也在飞速增加,因此开发新的可再生能源或增加能源的利用率已经迫在眉睫。热电转化技术为缓解能源危机提供了一条有效途径。热电材料是一种能够将热能和电能互相转换的功能材料,通过运用帕尔贴效应和泽贝克效应就可以实现制冷和发电两大功能,在工业余热利用、深空探测、车载冰箱以及恒温水浴槽等领域中有着广阔的应用。同时由于它具备无噪音、绿色无污染、使用寿命长、体积小等优势,一直被视为一种
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随着社会的飞速发展,能源需求量也在飞速增加,因此开发新的可再生能源或增加能源的利用率已经迫在眉睫。热电转化技术为缓解能源危机提供了一条有效途径。热电材料是一种能够将热能和电能互相转换的功能材料,通过运用帕尔贴效应和泽贝克效应就可以实现制冷和发电两大功能,在工业余热利用、深空探测、车载冰箱以及恒温水浴槽等领域中有着广阔的应用。同时由于它具备无噪音、绿色无污染、使用寿命长、体积小等优势,一直被视为一种应用前景广阔的材料。其中,half-Heusler合金因其优异的力学性能和热电性能成为热电领域研究的热点之一。然而,其热电性能提高仍然受到限制,主要问题是较高的晶格热导率。本文以Zr Ni Sn为基体,通过多晶位高熵固溶将高熵效应引入热电材料,利用高熵合金强烈的晶格畸变散射声子,降低热电材料的晶格热导率。利用磁悬浮熔炼、高能球磨、放电等离子烧结等方法制备出圆片状样品。在Zr Ni Sn的Zr位掺Hf、在Ni位掺Pt来调控材料的构型熵,并探究构型熵对Zr Ni Sn合金热电性能的影响规律。获得的主要结论如下:为获得最大的构型熵,在Zr位用Hf原子取代一半的Zr原子,同时为获得较大的晶格畸变选择用与Ni原子质量差和半径差较大的Pt原子部分取代Ni位。多元素多晶位替代使材料形成了严重的晶格畸变,对声子造成强烈的散射,显著降低了晶格热导率。在673 K时,Zr0.5Hf0.5Ni0.85Pt0.15Sn的晶格热导率降至2.1 W·m-1·K-1,比Zr Ni Sn基体降低了约58%。当只采用Hf元素替代时,样品的载流子浓度和载流子迁移率均增加。随着Pt元素替代含量的增加,样品的载流子迁移率明显降低,载流子浓度变化不大,因此样品的电导率降低。晶格热导率降低带来的增益无法弥补电性能降低对热电性能的恶化,最终导致材料的ZT值较Zr Ni Sn略有降低。在优化Pt元素替代含量的基础上对Hf元素的含量进行调整,优化材料热电性能的同时探究Hf元素对材料热电性能的影响。随Hf含量的升高载流子浓度几乎保持不变,而载流子迁移率出现轻微下降。当Hf原子取代一半Zr原子时,材料的晶格热导率最低。这主要是由于当晶格位置的原子一半被取代时材料的构型熵最大,也意味着晶格畸变最大,对声子的散射也是最强烈的。为进一步改善材料的热电性能,在Sn位掺杂Sb原子以调节载流子浓度,提升材料的电导率。室温下Zr0.5Hf0.5Ni0.85Pt0.15Sn0.98Sb0.02样品的载流子浓度为6.1×1020 cm-3,远高于未掺杂Sb元素时的1.6×1020 cm-3。此外,随着Sb元素掺杂量的增加,样品的载流子迁移率逐渐增加。这是因为Sn位掺杂Sb原子抑制了样品中Zr/Sn原子无序的生成,抑制了合金散射。Zr0.5Hf0.5Ni0.85Pt0.15Sn的功率因子在923 K时达到了2.1 m W·m-1·K-2,比同温度下未掺杂Sb元素的样品高30%。由于获得较大功率因子的同时热导率增幅不大,Zr0.5Hf0.5Ni0.85Pt0.15Sn0.995Sb0.005在923 K下获得了最大的ZT值0.53,比Zr0.5Hf0.5Ni0.85Pt0.15Sn样品提高了约23.3%。
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