【摘 要】
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光催化技术可将太阳能转化为化学能,生成燃料小分子或产生氢能源,是解决环境和能源问题的理想途径之一。然而,由于半导体光催化剂对太阳光缺乏有效的利用,导致太阳能的转换效率不高。因此开发一类高效、稳定的半导体光催化剂,尤其是可见光或近红外（NIR）响应的光催化剂是非常必要的。迄今为止,人们付出了许多的努力,并且开发了许多不同类型的半导体光催化剂。其中,金属硫化物,尤其是Zn In2S4（ZIS）,作为一
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光催化技术可将太阳能转化为化学能,生成燃料小分子或产生氢能源,是解决环境和能源问题的理想途径之一。然而,由于半导体光催化剂对太阳光缺乏有效的利用,导致太阳能的转换效率不高。因此开发一类高效、稳定的半导体光催化剂,尤其是可见光或近红外（NIR）响应的光催化剂是非常必要的。迄今为止,人们付出了许多的努力,并且开发了许多不同类型的半导体光催化剂。其中,金属硫化物,尤其是Zn In2S4（ZIS）,作为一类常见的可见光响应的半导体光催化剂,因其较窄的禁带宽度和一个合适的氧化还原电位,受到了广泛关注。然而,目前的研究仅仅针对其在可见或者紫外光区的催化活性,这极大地限制了它们在太阳能转换方面的应用。迄今为止,显少有关于ZIS材料在NIR下的光催化研究。针对上述的问题,本论文主要对ZIS材料进行设计,通过耦合上转换纳米粒子（UCNPs）以及等离子体金纳米棒（Au NRs）,成功构建了具有NIR响应ZIS复合光催化剂,以实现高效的光催化CO2还原和光催化产氢反应。主要研究内容如下:首先,我们利用MIL-68（In）作为模板材料,通过简单溶剂热的方法成功获得了纳米片组装的ZIS分级结构,并在其结构中均匀负载UCNPs,成功地制备了具有NIR响应的复合光催化剂（UCNPs/ZIS）。通过SEM、TEM、UV-vis-NIR DRS、PL等手段,对所获得的复合材料进行了详细的表征,证实了UCNPs与ZIS的有效复合。在NIR的照射下,UCNPs/ZIS复合材料展现了明显的光催化活性,其光催化CO2还原为CO和CH4的产率分别为1500和220 nmol g-1h-1。复合材料催化活性的提高主要是因为UCNPs与分级ZIS之间良好的接触界面可以增强能量转移。这一发现为开发更多的NIR响应光催化剂以及太阳能光谱转换应用开辟了一条新途径。其次,我们将等离子体Au NRs与ZIS纳米片组装,形成了Au NRs/ZIS复合结构,用于NIR驱动的光催化产氢反应。通过XRD、TEM、XPS等手段,对获得的Au NRs/ZIS进行表征,证实了Au NRs与ZIS纳米片之间的有效复合。利用等离子体的热电子注入机制,成功实现了复合物Au NRs/ZIS在NIR下的光催化产氢。NIR照射下,复合物Au NRs/ZIS的光催化活性为29.9μmol g-1h-1,UV-vis吸收光谱和OCVD测试已经证实Au NRs不仅可以作为主要的吸光单元,同时也能为催化反应的有效进行提供了热电子。这一发现为ZIS材料的设计以及NIR催化提供了一定的借鉴意义。
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