【摘 要】
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燃料电池由于其绿色、清洁、高效等特点,已经成为研究新能源应用的一个重要方向,被视为最具潜力的新能源技术。然而燃料电池阴极的氧还原反应（ORR）反应动力学缓慢,需要高效催化剂才能使反应有效进行。目前常用的Pt基催化剂因其价格昂贵、资源稀缺、催化剂稳定性有待提升、易中毒等原因,限制了燃料电池的发展,从而使得开发高效的非贵金属和非金属ORR催化剂成为了研究的热点。其中非金属ORR催化剂因为其原料丰富、稳
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燃料电池由于其绿色、清洁、高效等特点,已经成为研究新能源应用的一个重要方向,被视为最具潜力的新能源技术。然而燃料电池阴极的氧还原反应（ORR）反应动力学缓慢,需要高效催化剂才能使反应有效进行。目前常用的Pt基催化剂因其价格昂贵、资源稀缺、催化剂稳定性有待提升、易中毒等原因,限制了燃料电池的发展,从而使得开发高效的非贵金属和非金属ORR催化剂成为了研究的热点。其中非金属ORR催化剂因为其原料丰富、稳定性好、价格低廉等优势成为了燃料电池催化剂研究的新热点。本文在详细研究了三种基于聚偏氟乙烯（PVDF）的氟单掺杂碳ORR催化剂结构与性能间构效关系的基础上,首次将聚丙烯腈/聚偏氟乙烯/聚乙烯吡咯烷酮（PAN/PVDF/PVP）三元聚合物通过静电纺丝、水热处理、预氧化以及高温碳化成功制备了氮、氟双掺杂微孔碳纳米纤维（N,F-MCFs）ORR催化剂;系统研究了催化剂的制备条件、结构形貌对催化性能的影响,并对其催化机理进行分析。研究结果表明,N,F-MCFs催化剂具有优异的催化活性和稳定性;N、F异质原子双掺杂以及带微孔的碳纳米纤维多级结构对催化剂的催化活性具有重要作用。论文各章节内容如下:第一章绪论,详细介绍燃料电池、氧还原反应的动力学历程、氧还原催化剂的研究进展以及本论文的工作及其意义。第二章主要介绍本论文中所用到的实验试剂、实验设备、测试仪器、测试方法以及计算方法。第三章通过改变PVDF前驱体的结构形貌,制备了三种氟单掺杂碳催化剂,包括:氟-掺杂碳球（F-CS）,氟-掺杂碳纳米纤维（F-CN）和氟-掺杂碳膜（F-CM）,研究了催化剂形貌结构与其ORR催化性能的构效关系,为后文氮、氟双掺杂微孔碳纳米纤维催化剂的制备打下基础,提供理论支持。第四章将PAN/PVDF/PVP三元聚合物通过静电纺丝、水热处理、预氧化以及高温碳化,成功合成了氮、氟双掺杂微孔碳纳米纤维（N,F-MCFs）催化剂,并对其制备条件、催化剂结构、形貌进行详细研究,优化制备工艺条件,调控催化剂结构。对系列N,F-MCFs催化剂进行详细的ORR电化学性能表征（包括:电化学催化活性、耐久性、过氧化氢产出率、抗甲醇性、转移电子数等）,并与商业Pt/C催化剂对比,揭示结构与性能间的构效关系以及催化机理。第五章对全文进行了总结。
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