CoCo-PBA@CuFe-LDH的制备及活化过一硫酸盐降解阿特拉津研究

来源 :天津大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wangbp20021225
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
基于活化过一硫酸盐(PMS)产生硫酸自由基(SO4·?)的高级氧化法,具有处理效果较好、环境友好等特点,已经成为废水处理研究的热点。本文采用原位生长法将钴基普鲁士蓝类似物(CoCo-PBA)负载于层状双氢氧化物CuFe-LDH上,制备了新型复合材料CoCo-PBA@CuFe-LDH,用作催化剂活化PMS降解阿特拉津(ATZ)。主要研究了CoCo-PBA负载前后对PMS的活化性能,考察了复合材料CoCo-PBA@CuFe-LDH活化PMS降解ATZ的影响因素。考察了CoCo-PBA@CuFe-LDH/PMS体系中存在的氧化活性物质,并提出了ATZ可能的降解路径。
  首先,采用原位生长法将CoCo-PBA负载于层状双氢氧化物CuFe-LDH,制得催化剂CoCo-PBA@CuFe-LDH。研究结果显示,CoCo-PBA成功负载于CuFe-LDH;在复合材料CoCo-PBA@CuFe-LDH中Co、Cu、Fe、N、O等元素分布均匀,Cu、Co、Fe分别以Cu(Ⅱ)、Co(Ⅱ)/Co(Ⅲ)、Fe(Ⅲ)的形式存在;CoCo-PBA@CuFe-LDH的层状结构特点不明显,但具有比单体CoCo-PBA更大的比表面积和孔容,并且介孔的孔容增长明显,有利于ATZ分子的吸附和迁移。
  其次,考察了复合材料CoCo-PBA@CuFe-LDH活化PMS降解ATZ的影响因素。结果显示提高复合材料CoCo-PBA@CuFe-LDH用量和反应温度都有利于ATZ的降解;PMS用量过多会对ATZ的降解产生轻微的抑制作用;过酸和过碱的环境都不利于ATZ的降解;系统中可能存在的HCO3?,H2PO4?和Cl?等离子对ATZ的降解均表现出了一定的抑制作用。得到了活化PMS降解ATZ的较优反应条件为15mg·L?1ATZ,50mg·L?1CoCo-PBA@CuFe-LDH,300mg·L?1PMS,初始pH6.3,反应温度298K。反应15min后,CoCo-PBA@CuFe-LDH/PMS体系中ATZ的降解率达到99.5%,而CoCo-PBA/PMS体系中ATZ的降解率仅为65.5%,说明采用原位生长法将CoCo-PBA负载于CuFe-LDH制得的CoCo-PBA@CuFe-LDH可有效提高对PMS的活化性能,循环使用4次后,ATZ的降解率仍然能达到83.4%,表明其具有较好的催化活性和重复使用性。
  最后,EPR实验和猝灭实验的结果显示,在CoCo-PBA@CuFe-LDH/PMS体系中同时存在SO4·?和羟基自由基两种活性物质,SO4·?对ATZ的降解起到了关键作用。通过ATZ降解中间产物的检测,提出了ATZ可能的降解路径。
其他文献
防腐涂料是环氧树脂(EP)最重要用途之一,与溶剂型涂料相比,虽然水性环氧涂料对人身健康及环境均更友好,但稳定性以及防腐性能却相对不足,因此提高水性环氧涂料的稳定性和防腐性能为当前相关研究的重点内容。石墨烯及氧化石墨烯(GO)因其自身优异的性质正越来越多地被应用于水性涂料防腐领域。本工作在使用环氧树脂E-51成功制备亲水性环氧树脂乳化剂(EEO)的基础上,制备了水性环氧乳液,并进一步采用不同氧化程度
学位
乳酸菌(lactic acid bacteria,LAB)是公认安全(generally recognized as safe, GRAS)的食品级微生物,一些LAB产生的胞外多糖(exopolysaccharides,EPS),具有调节免疫、抗氧化、增稠、耐热等生物学和理化特性,在食品和生物医药领域展现出良好的应用前景。本论文对柠檬明串珠菌(Leuconostoc citreum)产EPS的发酵
垃圾渗滤液具有有机污染物浓度高、氨氮含量高、重金属种类多、水质水量变化大等特点,其处理技术是近年来环保领域的研究热点之一。目前对于垃圾渗滤液处理技术的研究主要集中在高级氧化法和生物法上,而对蒸发法的研究相对较少。本文对混凝-吹脱-蒸发和混凝-减压挥发-蒸发两种组合工艺处理垃圾渗滤液进行了研究,在此基础上提出了蒸发气相吸收耦合工艺,并对其进行了相关的实验研究。  本文选用PFS作为混凝剂对垃圾渗滤液
海洋污损生物附着在水下设备表面会对海洋工业造成严重危害,如导致船舶航行阻力增大、能耗增加及船体腐蚀等。有机硅基低表面能涂料和无锡自抛光涂料是目前应用最为广泛的环境友好型防污涂料。然而,这两种涂料的静态防污性能并不理想。本文以辣素衍生物丁香酚为防污功能分子,分别对有机硅基低表面能防污涂层和自抛光防污涂层进行功能化改性,主要研究内容如下:  本文首先通过酯化反应合成了甲基丙烯酸丁香酯(EM),然后将其
苯胺是一种常见的工业原料,广泛存在于医药和纺织等工业废水中,对环境是一类潜在的危害化合物。黄铁矿(Pyrite)是一种在自然界广泛分布的硫铁矿物,它的氧化会导致酸性矿山废水的生成,给环境带来污染。黄铁矿在酸性条件下可活化溶解氧(DO)并氧化去除各种有机污染物,然而在碱性条件下活化溶解氧的催化机理仍不清楚。本文研究了黄铁矿-溶解氧(Pyrite-DO)体系在碱性条件下去除苯胺的工艺并探索了氧化过程中
学位
叔戊醇是一种重要的化工原料,可广泛应用于合成香料、医药和彩色胶片等行业,同时也被用作溶剂、浮选剂和增塑剂等。在叔戊醇的生产过程中会产生叔戊醇和水共沸物。目前,关于叔戊醇-水共沸体系分离方法的报道较少,由于液液萃取过程耗能较少,因此液液萃取+精馏法是工业上分离叔戊醇-水共沸体系比较有前途的分离方法。萃取剂是该工艺可行性的关键,但文献中缺乏适用于该工艺的萃取剂及相关液液相平衡数据的报道。本文通过结合文
锰的冶炼方法主要分为火法炼锰和湿法炼锰,由于湿法炼锰制得的金属锰纯度高、质量好,湿法炼锰占全球锰产量的90%。然而,湿法炼锰后会产生大量的硫酸盐混合物废渣,直接排放不仅会破坏生态环境,还会造成锰资源的极大浪费。因此,本文对湿法炼锰所产生硫酸盐混合物中的硫酸锰和硫酸铵的结晶热力学进行了系统研究,并在此基础上开发了一种新的硫酸盐混合物分质结晶工艺,该新工艺可以实现硫酸盐的资源化利用。  首先,采用重量
学位
由于CO2的大量排放而诱发的温室效应问题,已引起全世界的广泛关注,实现CO2的高效捕集和分离成为当前研究热点。功能化离子液体(TSIL)被认为是一种极具应用前景的CO2吸收剂,但存在吸收容量低、粘度高和成本高等问题。为打破这一制约其工业化应用的瓶颈问题,需深入考察TSIL的吸收机制,掌握阴阳离子的匹配规律,从而定向设计出具有高吸收性能的TSIL吸收剂。为此,本文采用密度泛函理论(DFT)方法,分别
学位
反渗透技术(RO)是煤化工废水回用的核心关键技术之一。反渗透系统运行过程中会有大量产生浓水(ROC)产生,在其浓水中富集了大量的难降解污染物质,若不经过合理处理,会给下一阶段的工艺带来严重负担。膜曝气生物膜反应器(MABR)是一种将生物膜和气体膜耦合到一起的新型污水处理技术,它凭借无泡曝气、污染物去除能力强、能耗低等诸多优势在污水处理领域有着十分广阔的应用前景。  本研究首先对特定煤化工反渗透浓水
高效分离CO2是温室气体减排和能源气体提纯与净化等的重要环节。膜分离技术具有能耗低、操作弹性大和环境友好等特点,应用前景广阔。但是,由于目前商品CO2分离膜渗透选择性能不够高,限制了其大规模应用。因此开发出具有良好CO2渗透选择性能的分离膜具有重要意义。  促进传递膜以功能基团为载体,可以实现CO2的高效分离。聚乙烯基胺(PVAm)是一种典型的促进传递膜材料。然而,商品PVAm水解度极高,链段间氢