介孔磷酸盐材料的制备及其对铀、钍的吸附性能研究

来源 :南京理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zhangchenlin
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在核能可持续发展研究中,高水平的放射性核素废物的处理一直是研究的热点,迫切需要一种高效、便捷的处理技术。本论文拟采用介孔磷酸盐材料(MZrP、MAlP、MTiSiP)处理放射性废水,并探索其对铀、钍的吸附行为。采用非水溶剂挥发自组装和乙醇-水热法制备出MZrP、MAlP、MTiSiP,并利用XRD、SEM、FT-IR及氮气吸附脱附等温线等手段对材料的结构性质进行表征。结果显示:MZrP、MTiSiP具有有序六方相结构,MAlP具有层状纳米结构,比表面积较大,孔径都在介孔(2-50 nm)范围,材料表面具有与UO22+、Th4+结合的磷氧基团。通过吸附铀的实验,结果表明:铀溶液的C0=100 mg/L、pH=5.5、接触反应时间T=6 h是MZrP、MAlP、MTiSiP的吸附UO22+的最佳吸附条件,平衡吸附容量分别是291.37 mg/g,325.56 mg/g,193.85 mg/g,该吸附反应过程符合准二级动力学模型和Langmuir吸附等温线,分离因数常数RL满足0L<1,热力学参数?G0<0,说明材料对UO22+的吸附为单层吸附,吸附反应均倾向化学吸附且属于自发过程。同样,吸附钍实验的结果表明:钍溶液的C0=100 mg/L、pH=3.5、接触反应时间T=6 h是MZrP、MAlP、MTiSiP材料吸附Th4+的最佳吸附条件,平衡吸附容量分别为249.81 mg/g,420.39 mg/g,160.20 mg/g,该吸附反应过程符合准二级动力学模型和Langmuir吸附等温线,分离因数常数RL满足0L<1,热力学参数?G0<0,说明材料对Th4+的吸附为单层吸附,吸附反应均为化学吸附且属于自发过程。三次吸附-解吸实验结果表明:磷酸盐材料(MZrP、MAlP、MTiSiP)的化学稳定性较好,在经过酸解吸后材料的结构都有所破损,未被完全溶解,且材料对UO22+、Th4+均具有较好重复利用性,都适合作为吸附铀、钍的吸附剂材料。
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