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近年来,柴油逐渐成为了汽车运行的主要动力,但因其自身性质及独特的点燃方式,柴油车尾气中碳质颗粒物的含量特别高。这些超细粒子的动力学直径小于2.5 μm,且排放高度与人体呼吸带接近,易被人体吸入体内引起呼吸道感染、肺癌等疾病,同时还是造成城市大气中雾霾形成的直接“元凶”。目前市场上对于柴油车尾气中碳烟颗粒物的净化所采用最直接、最有效的技术是C-DPF,该技术的核心就是寻找一种合适的催化剂能够显著的降低碳烟燃烧的温度。Ag/CeO2基催化剂在采用C-DPF技术消除汽车尾气中的碳质颗粒污染物具有较强的优势,但各类线上及台架等实用性测试表明该体系在热及水热稳定性方面尚存极大地提升空间。主要源于Ag与CeO2基载体之间的强相互作用(SMSI),界面间的Ag在高温时易被铈基载体氧化,致使部分金属态的银吸附活化氧的能力降低,导致催化剂失活。本文将Pd对Ag/CeO2基催化剂进行改性,探究了Pd抑制载体表面对金属银的高温氧化效应,同时也研究了Pd改性催化剂催化碳烟氧化的活性相及机理。进一步将碱土金属Mg2+对铈锆载体表面进行修饰,探究了Mg2+对于Pd改性效应的影响。首先,采用连续浸渍法制备系列Pd改性的Ag/LCZ(La2O3-CeO2-ZrO2)催化剂,通过XRD、HAADF-STEM-EDX、CO-DRIFTS等技术对催化剂进行表征,结果发现Pd与Ag形成合金,XPS分析也进一步证实了Ag组分在PdAg合金相中能够较大比例地维持其还原态,从而更好地履行其作为分子氧活化中心的催化效能。PdAg合金的形成在一定程度上弱化了Ag-CeO2间SMSI的强度,使Ag的抗氧化性增强。活性测试发现Pd&Ag合金化效应使得催化剂的催化活性及稳定性都明显的高于单金属型Ag/LCZ,并且合金化修饰的稳定性效果在水热老化处理后的催化剂中也表现突出,Pd改性系列催化剂经850℃水热老化8h后依然保持着较高的活性。其次,通过分步浸渍法制备系列Pd不同引入顺序的催化剂,探究Pd、Ag合金化的具体机制,发现Pd、Ag前躯体以连续浸渍的方式引入到铈锆载体上时,两者通过原位进行合金化,且合金化程度明显高于分步浸渍法制备的催化剂,这主要是由于后者先浸渍金属与载体间存在强烈的相互作用阻碍了Pd与Ag合金化的进行。同时,我们也对Pd改性催化剂催化碳烟氧化的活性相及机理进行了研究。EPR测试结果表明Pd的添加在一定程度上促使催化剂表面上产生更多的阴离子缺陷位,联合O2-TPD、XPS结果证实了Pd改性催化剂表面上活性氧物种的含量明显高于单金属Ag/LCZ催化剂,并且发现O2-与碳烟燃烧的起燃温度有着直接的关系,而O-贡献绝大部分碳烟的氧化。最后,将Mg对铈锆载体进性改性,发现Mg的负载量对于催化剂中金属的分散度、氧化还原性、活性等产生显著的影响。Mg2+在铈锆中的溶解度极小,大部分以MgO的形式富集在铈锆载体的表面。CO脉冲实验发现低负载量的Mg对于Pd的分散度影响较小,而高负载的Mg对PdAg周围的微环境产生影响,阻碍CO的吸附。TG测试结果发现Pd0.1Ag/0.2wt%Mg-LCZ对于碳烟的催化氧化最有利,说明适量的Mg在催化碳烟燃烧过程中一方面通过减弱金属与载体间的相互作用,另一方面为催化剂表面提供更多的碱性位,促进氧分子的活化,进而加速碳烟的氧化。