【摘 要】
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光催化技术在解决能源问题和环境污染等方面具有绿色环保、成本低廉等显著优势,而对光催化材料的研究正是这一领域的关键。三氧化钨(WO3)是一种常见的n型半导体材料,具有高的地球丰度、良好的化学稳定性、环境友好以及可见光响应等特性,在光催化领域受到了广泛关注。WO3作为光催化材料还存在光生载流子复合率高,光生电子还原能力较弱的缺点。氧化亚铜(Cu2O),禁带宽度约为2.1 e V,与WO3相比,Cu2O
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光催化技术在解决能源问题和环境污染等方面具有绿色环保、成本低廉等显著优势,而对光催化材料的研究正是这一领域的关键。三氧化钨(WO3)是一种常见的n型半导体材料,具有高的地球丰度、良好的化学稳定性、环境友好以及可见光响应等特性,在光催化领域受到了广泛关注。WO3作为光催化材料还存在光生载流子复合率高,光生电子还原能力较弱的缺点。氧化亚铜(Cu2O),禁带宽度约为2.1 e V,与WO3相比,Cu2O具有更高的可见光吸收能力和光生电子还原能力。本文通过磁控溅射制备WO3薄膜,并在WO3薄膜上再沉积Cu2O薄膜得到Cu2O/WO3复合薄膜。主要研究内容如下:(1)WO3薄膜的制备及其光电化学性能研究。研究不同生长温度、氧气流量对WO3薄膜成分、形貌、结晶质量的影响。结果表明,生长温度为500℃时,薄膜的结晶质量得到提高且薄膜表面获得更加粗糙的形貌,使薄膜具有更高的光学吸收能力、更大的接触面积。在光电化学性能测试中薄膜表现出更高的载流子分离效率和最高7μA/cm~2的光电流响应强度,光照5 h后1 cm~2薄膜对MB降解率为23%。氧气流量的变化会影响薄膜的沉积速率,调控表面形貌和结晶质量。同时因为缺陷能级的引入,能带结构也会发生变化。在氧气流量为30 sccm时,薄膜获得更高的载流子分离效率和最高0.5 m A/cm~2的光电流响应强度。(2)Cu2O/WO3复合薄膜的制备及其光电化学性能研究。研究Cu2O层的生长温度、厚度对Cu2O/WO3复合薄膜光学吸收、光电流响应强度、载流子分离效率、能带结构的影响。结果表明,Cu2O与WO3形成的异质结提高了复合薄膜的光学吸收能力、载流子分离效率。复合薄膜的光电流响应强度最高可达0.7 m A/cm~2。针对Cu2O薄膜较薄时Cu2O/WO3复合薄膜性能未明显提升的情况,进一步对Cu2O层的厚度进行了调控,在Cu2O薄膜厚度约为440 nm时,复合薄膜的光吸收能力、载流子分离效率等得到大幅提高。复合薄膜的光电流响应强度最高可达1.5 m A/cm~2。光照5 h后1cm~2薄膜对MB降解率为38%。在该厚度下,异质结的能带结构调控达到最优,光生载流子的迁移路程与分离效率达到平衡,实现了最佳的光电化学性能。通过异质结的引入和能带结构的调控,Cu2O/WO3复合薄膜的光电化学性能较WO3薄膜得到大幅提高。异质结能带结构的设计将是后续优化薄膜光电化学性能的重要途径。
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