【摘 要】
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随着社会的发展和科技的进步,大量的有机废水被排放到环境中,对地球生态和人类健康造成不可逆的威胁。由于废水中含数目众多的有毒污染物,如何对这些污染物进行准确测定和高效去除是解决环境水污染的关键。然而,这些污染物多为痕量水平,在定量分析之前需要用合适的样品前处理技术对污染物进行提取和富集。近年来,随着材料科学的快速发展,具有微介孔结构的有机多孔材料和磁性分离材料在分离科学中逐渐成为研究热点。作为有机多
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随着社会的发展和科技的进步,大量的有机废水被排放到环境中,对地球生态和人类健康造成不可逆的威胁。由于废水中含数目众多的有毒污染物,如何对这些污染物进行准确测定和高效去除是解决环境水污染的关键。然而,这些污染物多为痕量水平,在定量分析之前需要用合适的样品前处理技术对污染物进行提取和富集。近年来,随着材料科学的快速发展,具有微介孔结构的有机多孔材料和磁性分离材料在分离科学中逐渐成为研究热点。作为有机多孔材料家族的成员之一,超交联有机聚合物(HCPs)的显著优点是比表面积高、富含微孔和多级孔结构、物理/化学稳定性强、易于实现功能化设计和调控、原料成本低、合成方法简单温和、可大批量工业化合成,近年来其在吸附、色谱分离、气体储存和多相催化等领域广泛应用。磁性分离材料借助外加磁场的作用可对复杂样品中的污染物的快速、高效、选择性的分离和富集并排除样品基质的干扰,并具有能有效再生和回收重复利用的独特优势。磁性复合材料作为吸附剂结合了多功能纳米材料的比表面积大、孔隙率高和磁性萃取的高效等优点,成为解决环境污染物的快速分析和高效去除的有效手段。本文基于绿色化学理念,设计、制备了两种羧基功能化的超交联微孔有机聚合物,结合磁性分离技术,将其用于水中污染物的去除和分析样品前处理等方面。主要内容如下:论文第一章综述了近年来多孔材料的分类和发展,尤其对羧基化有机多孔材料的制备方法和应用进行了深入介绍;接下来综述了与本论文相关的超交联有机微孔聚合物和磁性纳米复合材料的制备方法和最新应用。本论文第一部分以三苯基苯为分子砌块,三氯化铝为催化剂,在二氯甲烷溶剂中进行Friedel-Craft烷基化反应,通过溶剂交联的方法首先制备三苯基苯HCPs,继续在反应体系中加入顺丁烯二酸酐后进行Friedel-Craft酰基化反应,基于自上而下的功能化策略,一锅法制备了羧基功能化的超交连有机聚合物TPB-COOH。反应采用了一锅法策略,三氯化铝在反应过程中先后用做Friedel-Craft烷基化和Friedel-Craft酰基化反应的催化剂,反应过程符合绿色化学特征。采用红外光谱、13C固体核磁、扫描和透射电镜、氮气吸附等技术对材料的结构、形貌、比表面积等进行了表征。将TPB-COOH作为吸附剂用于水中亚甲基蓝的吸附与去除,对吸附条件进行优化,通过对吸附等温线、动力学、热力学等方面研究考察吸附性能和机理。结果表明,TPB-COOH吸附亚甲基蓝符合均匀单分子层的Langmuir等温吸附,温度为323 K时,吸附容量为346 mg·g-1。符合准二级动力学模型和颗粒内扩散模型,即吸附存在化学吸附、表面吸附和颗粒内扩散过程,热力学表明吸附是吸热自发进行的物理吸附过程。论文第二部分设计制备了磁性羧基功能化的超交联聚合物,采用外交联剂编织法,以1,4-亚苯基二乙酸为反应单体,1,4-对二氯苄为交联剂,无水Fe Cl3为Friedel-Craft反应催化剂,基于自下而上的策略,首先制备了羧基化超交联微孔有机聚合物Pa A,再将三氯化铁作为铁源,以共沉淀法在Pa A表面原位生长磁性纳米颗粒制备了磁性复合材料Fe3O4@Pa A。三氯化铁在反应过程中一物两用,符合绿色化学特征。采用红外光谱、13C固体核磁、扫描和透射电镜、氮气吸附、磁滞回线等技术表征了磁性复合材料的结构、形貌、表面积、磁强度等性质。将Fe3O4@Pa A用作混合模式固相萃取吸附剂,用于萃取环境水样中15种多环芳烃和4种季铵盐类阳离子型农药,通过对萃取和洗脱等因素条件进行优化,实现了水中多环芳烃和季铵盐类阳离子型农药同时萃取和分步洗脱分类,结合HPLC-MS/MS技术,建立了环境水样中多环芳烃和阳离子农残的分析新方法,PAHs的检出限为0.8-7.9 ng·L-1,实际样品的加标回收率为80.1%-108.6%,RSD为1.1%-14.3%。阳离子农残的检出限为0.02-16.31 ng·L-1,实际样品的加标回收率为89.5%-108.6%,RSD为2.9%-11.6%。
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