【摘 要】
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LiMnPO4作为拥有光明前景的高能量密度正极材料,其安全性和热稳定性好、电压平台（4.1 V）高、能量密度(701 Wh·kg-1)大、原材料（Mn源）丰富。然而,LiMnPO4仍存在许多缺陷和不足,例如:宽的禁带间隙（2 e V）,低的电子电导率(～10-10S·cm-1)和锂离子电导率(～10-16cm~2·s-1),受电解液腐蚀后,Mn相易溶解,结构稳定性较差等。为此,本文采用溶剂热法制备
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LiMnPO4作为拥有光明前景的高能量密度正极材料,其安全性和热稳定性好、电压平台（4.1 V）高、能量密度(701 Wh·kg-1)大、原材料（Mn源）丰富。然而,LiMnPO4仍存在许多缺陷和不足,例如:宽的禁带间隙（2 e V）,低的电子电导率(～10-10S·cm-1)和锂离子电导率(～10-16cm~2·s-1),受电解液腐蚀后,Mn相易溶解,结构稳定性较差等。为此,本文采用溶剂热法制备了Fe2+掺杂的Li Mn0.8Fe0.2PO4前驱体,再以蔗糖、沥青甲苯可溶物（TS）、石墨烯（GNs）为碳源,制备了碳包覆的Li Mn0.8Fe0.2PO4纳米片状材料。研究工作的主要结论如下:（1）研究了TS及其裂解碳的显微结构。结果表明:TS为芳香族化合物,其碳化产物为流线型结构,碳的堆叠有序度要比蔗糖的裂解碳高,且存在少量的硫和氮掺杂。（2）研究了蔗糖、TS添加量、350～500°C碳化阶段的升温速率对Li Mn0.8Fe0.2PO4/C结构和电化学性能的影响。结果表明:在350～500°C碳化阶段,TS的失重速率非常大;升温速率为0.5°C·min-1,TS的添加量为8.7 wt.%（TS添加质量为200 mg）,制备的试样TS-200-0.5的微孔容量(0.0216 cm~3·g-1)和介孔容量(0.134 cm~3·g-1)最高;0.1 C和5 C的电流密度下,正极TS-200-0.5分别释放出156.4 m Ah·g-1和116.4 m Ah·g-1的高放电比容量,1 C电流密度下循环150次,仍维持135.1 m Ah·g-1的高容量,容量保持率为92.7%,电化学性能最佳;此外,正极TS-200-0.5的结构稳定性优异,循环后的晶体结构变化较小,正极薄膜未出现明显的裂纹、晶界融合和颗粒团聚等。（3）研究了TS与GNs为混合碳源时,碳包覆方法和GNs添加量对Li Mn0.8Fe0.2PO4/C/GNs结构和性能的影响。结果表明:相比机械搅拌法,球磨法对GNs的均匀分散更有利,有效降低了GNs的团聚,制备的Li Mn0.8Fe0.2PO4/C/GNs具有更小的（111）晶粒尺寸、更大的比表面积(48.32m~2·g-1)和介孔容量(0.099 cm~3·g-1)。GNs的添加量为1.5 wt.%（TS添加量为4wt.%）,球磨法制备的正极BM-1.5展现出最佳的电化学性能,0.1 C、1 C和5 C电流密度下,其放电比容量分别为150.9 m Ah·g-1、150.4 m Ah·g-1和115.7 m Ah·g-1,1 C电流密度下循环100次,仍维持139.9 m Ah·g-1的高容量,容量保持率为95.7%,循环后的正极薄膜无明显的裂纹产生,结构稳定性优异。
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