【摘 要】
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CO2氧化丙烷脱氢制丙烯反应（CO2-ODP）,不仅能够在一定程度上缓解丙烷直接脱氢的热力学平衡限制,同时可以实现CO2的资源化利用,是一个环境友好的绿色过程。然而,文献报道的催化剂普遍活性较低、失活迅速。因此,高效催化剂设计是该绿色过程工业化应用的难点。在分析相关文献报道的基础上,本论文以Pt/CeO2催化剂为基础,通过掺杂ZnO、SiO2负载等手段,制备了一系列Pt/ZnO-CeO2、Pt-Z
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CO2氧化丙烷脱氢制丙烯反应（CO2-ODP）,不仅能够在一定程度上缓解丙烷直接脱氢的热力学平衡限制,同时可以实现CO2的资源化利用,是一个环境友好的绿色过程。然而,文献报道的催化剂普遍活性较低、失活迅速。因此,高效催化剂设计是该绿色过程工业化应用的难点。在分析相关文献报道的基础上,本论文以Pt/CeO2催化剂为基础,通过掺杂ZnO、SiO2负载等手段,制备了一系列Pt/ZnO-CeO2、Pt-ZnO/SiO2、Pt-ZnO-CeO2/SiO2 催化剂,考察了 其催化 CO2-ODP 的性能,并与 BET、XRD、TEM、XPS、H2-TPR、C3H6/CO2/C3H8-TPD 等结果进行了结构和性能关联分析。主要研究内容和结论如下:（1）采用共沉淀法制备了不同组成的ZnO-CeO2复合氧化物,以其为载体等体积浸渍Pt,得到一系列Pt/ZnO-CeO2催化剂。XPS、C3H6-TPD等结果表明,掺杂ZnO提高了催化剂表面Pt的电子密度,促进了丙烯的脱附,其催化CO2-ODP的丙烯选择性得到明显提高,同时保持较高的丙烷转化率,且丙烯选择性随ZnO掺杂量的增加而提高。其中,Pt/50ZnO-CeO2催化剂具有最优的丙烯收率（29.2%）,较高的丙烷（46.0%）和CO2转化率（14.7%）及丙烯选择性（63.5%）。（2）以SiO2为载体,采用等体积浸渍法共浸渍1 wt.%Pt和不同含量的ZnO,获得了一系列Pt-ZnO/SiO2催化剂。XRD、TEM等结果表明,ZnO促进了 Pt在催化剂表面的分散,增强了催化剂对CO2和丙烷的活化能力,显著提高了催化剂的活性。其中,Pt-10ZnO/SiO2催化性能最优,丙烷和CO2转化率分别为25.9%和5.1%,丙烯选择性可达84.8%,丙烯收率为22.0%。（3）在上述Pt-ZnO/SiO2催化剂的基础上,以等体积浸渍法制备了 Pt-10（50ZnO-CeO2）/SiO2 催化剂。H2-TPR 等结果表明,加入 CeO2 提高了 Pt-ZnO/SiO2催化剂的氧化还原能力。在保持丙烯高选择性（～93%）的同时,提高了丙烷的初始转化率和丙烯收率。
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