【摘 要】
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氧化亚氮（N2O）是一种较强的温室气体,它不仅拥有比CO2和CH4更高的增温潜值,还会严重破坏平流层中的臭氧层。近年来,随着N2O人为排放量的逐年增加,N2O的减排与消除成为人们亟待解决的大气环境污染问题之一。在众多N2O后处理技术中,直接催化分解法在较温和条件下将N2O直接分解为N2和O2,被公认为是最具发展前景的方法。然而,催化活性低、对尾气中O2、NOx、H2O等杂质气体抗性差等问题依然限制
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氧化亚氮（N2O）是一种较强的温室气体,它不仅拥有比CO2和CH4更高的增温潜值,还会严重破坏平流层中的臭氧层。近年来,随着N2O人为排放量的逐年增加,N2O的减排与消除成为人们亟待解决的大气环境污染问题之一。在众多N2O后处理技术中,直接催化分解法在较温和条件下将N2O直接分解为N2和O2,被公认为是最具发展前景的方法。然而,催化活性低、对尾气中O2、NOx、H2O等杂质气体抗性差等问题依然限制着该项技术的实际应用。因此,开发更为廉价、高效、抗杂质气体性能优异的催化剂具有重要意义。针对这些问题,本文选择氧空位丰富、氧化还原性质良好的Co3O4为活性组分,设计合成了粒径极小且具有高催化活性和抗杂质气体性能的复合钴基过渡金属氧化物催化剂,并对催化剂结构与高催化性能之间的联系展开了详细探究,具体内容如下:1、以Co3O4为活性组分,Gd为助剂,采用共沉淀法合成了一系列不同Gd掺杂量的GdxCo（x=0-0.1）催化剂,并将其应用于直接催化N2O分解反应。研究表明,在GdxCo催化剂中,助剂Gd以Gd2O3的形式高度分散于Co3O4纳米颗粒中。助剂Gd的加入极大程度上减小了催化剂中活性组分Co3O4的晶粒尺寸,由纯Co3O4催化剂中的28.7 nm下降至Gd0.06Co催化剂中的4.9 nm。由于助剂Gd的这种强烈结构修饰作用,赋予Gd0.06Co催化剂更大的比表面积、更多的活性位点数量以及更弱的Co-O键。因此,Gd0.06Co催化剂表现出更优异的催化分解N2O性能和更低的反应活化能,在350 oC即可实现2000 ppmv N2O/Ar(50m L·min-1)的完全催化净化。同时,与纯Co3O4相比,在300 oC时,反应活化能Ea从77.4 k J·mol-1降低到46.8 k J·mol-1,TOF从1.16×10-3 s-1增加到5.13×10-3s-1。更重要的是,在400 oC,2000 ppmv N2O/Ar与100 ppmv NO、5 vol.%O2及2 vol.%H2O杂质气体共存的条件下,Gd0.06Co表现出优异的催化稳定性。2、为了改进Gd0.06Co催化剂中Gd对Co3O4中Co-O键的削弱作用远不及碱金属或Pb、Ag助剂的缺点,进一步提高催化剂催化N2O分解的性能,采用碱金属K为助剂对Gd0.06Co催化剂进行修饰,制备一系列KyGd0.06Co（y=0-0.05）催化剂。研究表明助剂K的掺杂不仅保留了原Gd0.06Co催化剂的优异结构,更是大幅度削弱了催化剂中的Co-O键,赋予催化剂更多的表面氧空位。N2O在最佳催化剂K0.025Gd0.06Co上完全催化分解的温度由Gd0.06Co的350 oC下降至300oC。即使在350 oC,以及2 vol.%O2、100 ppmv NO和2 vol.%H2O三种杂质气体混合物共存的苛刻条件下,K0.025Gd0.06Co催化剂仍表现出比Gd0.06Co、K0.01Co及K0.025Co更高的N2O分解活性。在硝酸厂实际处理N2O过程中,通过交叉使用两个固定床K0.025Gd0.06Co催化剂便可轻松实现低温下N2O尾气的高效消除,具有很高的实际应用价值。
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