高压脉冲介质阻挡放电协同复合MOF催化剂去除氮氧化物的实验研究

来源 :江西理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:E200902027
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机动车排放的污染气体NOx在空气污染的组分中占有较大的比例,同时也对环境、人类健康形成较为恶劣的影响,对氮氧化物的净化治理问题开始逐渐引起了更多人的关注。目前正在研究中的低温等离子体技术对脱硝具有较好的前景,该技术消耗能量较低,无冗杂的结构设计,便于投入实际应用中。催化剂脱硝需在高温下进行,能耗高,因而将两种技术结合发展是脱硝技术的主要前景之一。本文利用高压脉冲介质阻挡放电协同复合MOF催化剂脱除富氧条件下NOx进行研究。使用石英玻璃作为介质,自制线筒式放电反应器,实现反应器参数优化,明确最优的材料介质厚度、放电间隙大小。研究放电电压、放电频率、气体总流量、O2浓度、C2H2还原气和加热温度对实验脱硝的影响。采用水热合成法进行制备一系列金属有机骨架材料,即复合MOF材料,考察高压介质阻挡放电与复合MOF材料协同应用对脱硝的影响,最后应用XRD、SEM表征技术对复合MOF材料进行表征分析。主要取得以下成果:(1)实验所用的石英材料介质厚度越小,对NO的转化率就越高。介质厚度为1 mm的反应器有着更好的伏安特性曲线和更高的放电能量,最大电流达到了14.2 A。在施加电压一定的情况下,反应器的放电间隙越小,放电能量就越高,放电电流也就越大。放电间隙为2 mm,有效电流达到了最大值为15.12 A。(2)升高实验所施加的脉冲电压,NO的转化率和NOx的去除率也随之增加。氮氧化物的净化效果随着频率的增加,表现出先升高再降低的趋势。施加电压为±12 kV时,脉冲频率为55 Hz脱硝效果最佳,NO转化率达到最大值为43%;NOx去除率为23.7%。(3)通过实验发现氮氧化物的脱除效果随着气体总流量的增加而降低。NO转化率随着总流量的增加,下降速率较为平缓,气体流量为0.8 L/min时,NO转化率为41.5%。由实验可知氮氧化物的脱除率随着O2浓度的增加而逐渐降低。O2浓度为2%、氮氧化物初始浓度为400 ppm时NO转化率和NOx去除率最高,分别为37.5%和19.5%。(4)HC气体存在于机车尾气中,适当的利用HC类作为还原气,可以有效地提高NOx的脱除效果。在实验中加入C2H2作为还原气,NO转化率得到明显的提高。当通入的C2H2浓度为600 ppm时,NO转化率达到了最大为62.9%。(5)高压脉冲放电结合MIL-100(Fe)在不同温度下进行脱硝实验,脱硝效率随着温度的升高而增加,且在温度大于150℃后,NO转化率和NOx去除率有了较大的提升。反应温度为250℃时,脱硝效率最佳,NO转化率为86.5%,NOx去除率为72.3%。(6)负载CeO2后的MIL-100(Fe)材料结合高压脉冲放电去除NOx时,脱硝效率随着Ce掺杂量的增加呈先增大后减小的趋势,当Ce掺杂量为0.08时脱硝效果最好,NO转化率为91.1%,NOx去除率达到了81.6%。
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