【摘 要】
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在“十四五”规划的开局之年,中国向全世界宣示了“碳达峰、碳中和”的重要目标,迈出了“能源革命”和“能源低碳转型”的关键一步。革新照明技术和探索发光（PL）材料是直接影响“能源低碳转型”的关键之一。卤化物钙钛矿具有制备工艺简单、成本低廉、光电载流子特性优异、发光可调和光致发光量子产率高等优势,一跃成为光电领域最热门的功能材料之一。本论文基于铅基和非铅卤化物钙钛矿的结构维度和光学应用,从激子反应动力学
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在“十四五”规划的开局之年,中国向全世界宣示了“碳达峰、碳中和”的重要目标,迈出了“能源革命”和“能源低碳转型”的关键一步。革新照明技术和探索发光（PL）材料是直接影响“能源低碳转型”的关键之一。卤化物钙钛矿具有制备工艺简单、成本低廉、光电载流子特性优异、发光可调和光致发光量子产率高等优势,一跃成为光电领域最热门的功能材料之一。本论文基于铅基和非铅卤化物钙钛矿的结构维度和光学应用,从激子反应动力学的角度阐述了不同尺寸、不同状态、不同构型下各类卤化物钙钛矿的光物理过程。进一步通过结构改性和光学调控的方式提高了卤化物钙钛矿的稳定性并优化了光生载流子的复合过程。具体取得了以下成果:1.通过改良的热注射方法成功将四苯基卟啉（H2TPP）作为共轭有机小分子配体添加到CsPbI3前驱体中,合成了一系列具有三维结构的CsPbI3@xH2TPP纳米晶。通过调控纳米晶中H2TPP的含量,优化了纳米晶的稳定性和晶体质量,拓宽了体系的光谱响应范围,提高了纳米晶在不同激发波长下的光致发光效率,实现了高效稳定的红色发光。进一步利用超快瞬态吸收光谱等先进表征手段研究了系列纳米晶的发光动力学,证明了以下三个结论:（1）H2TPP配体的加入起到了钝化表面缺陷的作用,使CsPbI3纳米晶获得了更加稳定的结构特征;（2）H2TPP配体的加入还诱导了给受体之间的电荷转移过程,实现了不同激发波长下的高效辐射复合;（3）当x=2.5%时CsPbI3@xH2TPP纳米晶具有最优的光学潜力。2.通过热注射方法将活性剂离子La3+或Bi3+引入到Cs2AgInCl6的晶格中,合成了一系列具有三维结构的Cs2AgIn1-γ-xBixLaγCl6纳米晶。通过调控纳米晶中La3+和Bi3+的含量,优化了纳米晶的稳定性和晶体质量,打破了光学禁阻跃迁,创造了一个新的低能量光学吸收通道,实现了在可见光区内明亮的宽频带暖白色发光。进而利用超快瞬态吸收光谱等先进表征手段研究了系列纳米晶的发光动力学,证明了以下三个结论:（1）高效的暖白光源于三重态自陷激子发射;（2）La3+和Bi3+同时取代In3+并入晶格后,纳米晶中注入的活性剂离子延长了荧光衰减寿命并加快了系间窜越进程,促进了激子单重态与三重态之间的快速转换;（3）当x=0.15且γ=0.25时Cs2AgIn1-γ-xBixLaγCl6纳米晶具有最优的光学潜力。3.通过水热合成法将活性剂离子Pt4+引入到Cs2SnCl6的晶格中,创新性地合成了一系列具有空位有序结构的Cs2PtxSn1-xCl6固溶体。通过调节固溶体中Pt/Sn的取代比例,提高了固溶体的空气稳定性、水稳定性和光稳定性,调控了光学带隙,产生了一个新的吸收带,实现了水中发光和光解水产氢的双应用。利用光谱测试、光电测试和光催化测试等手段研究了系列固溶体的载流子动力学,证明了以下三个结论:（1）揭示了固溶体中存在辐射跃迁和非辐射跃迁两种功能可调的光生载流子复合途径;（2）证明了该复合途径与亚带隙态的存在状态有直接关系:（3）当Cs2PtxSn1-xCl6固溶体中Pt的合金量较高（x=0.75）时,发光能力更强;当Cs2PtxSn1-xCl6固溶体中Pt的合金量较低（x=0.05）时,光催化活性更强。
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