【摘 要】
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现如今全球经济发展迅速,消耗化石能源不断递增,化石能源逐渐减少,面临枯竭,并且环境污染愈发严峻,所以,研发可再生的清洁能源有助于人类社会的可持续发展,储能装置的效率相对较高,在运用可再生清洁能源方面十分重要。超级电容器属于新颖的储能器件,具备较高的功率密度和较高的容量,有着强大的生命周期和较高的安全性,在储能方面表现优异。但是,超级电容器的能量密度相对较小,所以其商业化运用受到了一定的阻碍。所以,
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现如今全球经济发展迅速,消耗化石能源不断递增,化石能源逐渐减少,面临枯竭,并且环境污染愈发严峻,所以,研发可再生的清洁能源有助于人类社会的可持续发展,储能装置的效率相对较高,在运用可再生清洁能源方面十分重要。超级电容器属于新颖的储能器件,具备较高的功率密度和较高的容量,有着强大的生命周期和较高的安全性,在储能方面表现优异。但是,超级电容器的能量密度相对较小,所以其商业化运用受到了一定的阻碍。所以,研制高比电容和高倍率性能电极材料是未来这一领域调研的焦点和难点。电解水制氢技术效率相对较高,不存在污染,能够把可再生清洁能源借助电解水制氢的手段转变成化学能储存,在储能方面具备一定的优势。利用清洁能源电解水制氢的关键是降低电化学反应的过电位,从而减少电能的损耗。这其中电催化剂的研究是最主要的突破口。氧化钼是一种层状结构的金属氧化物,具有多样的金属氧化态、丰富的活性位点、较低的成本和环境友好等特点,被广泛用于超级电容器、锂离子电池和电催化的电极材料。然而,氧化钼的低导电性和易团聚等问题抑制了其在电容器和催化剂上的应用。针对上述问题,本文采用二维MXene纳米片和三维膨胀石墨纸作为支撑体,抽滤和水热复合氧化钼纳米片,通过引入高导电性三维支撑结构调控MoO3的结构和组成,三维导电结构可有效提高MoO3的导电性和暴露更多电化学活性位点,获得高比电容,高倍率性能和优异稳定性的自支撑氧化钼复合电极材料。具体研究工作如下:（1）利用二维MXene纳米片良好的成膜性和导电性,通过简单的真空抽滤制备了柔性2D/2D MXene/MoO3复合薄膜。MXene和MoO3在酸性电解质中都具有高的插层赝电容,其均为二维结构可以保证MoO3和MXene紧密结合,同时MoO3的插层,有利于电荷在MXene层间的迁移,提高其倍率性能。所制备的MX/MoO3-3复合薄膜在电流密度为1A g-1时,比电容达到877 F g-1(1162 F cm-3),组装的对称超级电容器在功率密度为499 W kg-1时,能量密度达到了10.4 Wh kg-1,这高于纯MXene薄膜组装对称超级电容器的能量密度(8.19 W kg-1),表明MoO3与MXene协同作用能够提高其电化学性能。（2）高导电性三维MoO3/EGP（partially-expanded graphite paper）复合材料,不仅在MoO3与EGP界面有快速的电子传递,而且层状三维EGP结构抑制了MoO3纳米带的聚集。此外,EGP的多孔3D结构促进了电解质的扩散,并有效地减轻了充放电过程中的体积膨胀,并且能够有效提高材料在循环过程中的结构稳定性,从而产生优异的电容和循环稳定性。自支撑的MoO3/EGP可直接用作超级电容器电极,而无需添加不必要的聚合物粘合剂和导电剂,这导致在1 m A cm-2下的高比电容为7.1 F cm-2。此外,基于MoO3/EGP的对称超级电容器的能量密度为0.77 m Wh cm-2,功率密度为2.97 m W cm-2,5000次的充放电循环,电容保持率达到了84%。（3）采用膨胀石墨纸（EGP）作为三维骨架,通过简单的水热法和高温碳化,利用ZIF-67的多孔结构和高比表面积,构筑了无序的Co/MoO2/MoO3/EGP自支撑复合三维网络状结构,作为自支撑催化电极材料,无需添加不必要的聚合物类粘结剂和导电剂,而且高温形成的氧空位有效调控表面电子结构和Co的协同作用进一步提升了催化性能,在催化OER(η10=256 m V)和HER(η10=138 m V)方面表现出优异的活性,从而使得对组装后的全解水电解槽仅用1.49 V的电压就可以达到10 m A cm-2的电流密度。此外,Co/MoO2/MoO3/EGP在20 m A cm-2的电流密度下,在25小时的连续全解水测试中表现出出色的长期的稳定性和耐久性。
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