【摘 要】
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锂硫电池（LSBs）作为下一代储能装置因具有高比容量而备受关注。然而,中间产物多硫化锂（Li PSs）的“穿梭效应”和缓慢的反应动力学阻碍了锂硫电池的实际应用。本文基于3D导电碳衍生骨架Co-NC/CNT设计了一类硫正极宿主和隔膜改性材料以提高电池倍率性能并抑制容量衰减。实验结果表明,金属有机骨架衍生碳纳米颗粒通过碳纳米管在碳骨架内相互连接。Co-NC/CNT内存在的吡啶氮可以锚定中间产物Li P
【基金项目】
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国家自然科学基金（基金号:22075033;U21A20312;U21A20312）； 重庆大学锂电及遂宁研究院项目；
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锂硫电池（LSBs）作为下一代储能装置因具有高比容量而备受关注。然而,中间产物多硫化锂（Li PSs）的“穿梭效应”和缓慢的反应动力学阻碍了锂硫电池的实际应用。本文基于3D导电碳衍生骨架Co-NC/CNT设计了一类硫正极宿主和隔膜改性材料以提高电池倍率性能并抑制容量衰减。实验结果表明,金属有机骨架衍生碳纳米颗粒通过碳纳米管在碳骨架内相互连接。Co-NC/CNT内存在的吡啶氮可以锚定中间产物Li PSs。在充放电过程中,Co纳米颗粒和氮掺杂碳可以有效促进Li PSs转化反应。基于此,本文从正极和隔膜两个方向进行研究,主要内容如下:（1）Co-NC/CNT作硫正极宿主材料的研究。通过在碳纳米管上直接生长双金属有机骨架纳米多面体作为前驱体（BMZIF/CNT）,随后高温热解制备Co–NC/CNT衍生碳正极宿主材料,活性物质硫被锚于Co-NC/CNT衍生碳孔结构中。在这种独特的3D结构中,相互连接的碳纳米管可以促进电子的快速传输,从而提高电池倍率性能。宿主材料具有微介孔结构和大比表面积等特点,有利于锂硫电池的高硫负载和长循环稳定性。此外,吡啶氮的存在可以有效地捕获Li PSs,防止Li PSs溶解和扩散。更重要的是,结构中的Co纳米颗粒能促进Li PSs转化,提高电池电化学反应速率。通过多种电化学方法对S@Co-NC/CNT进行了表征,使用S@Co-NC/CNT作为正极极片时硫负载和面载量分别为70%和1.5 mg·cm–2,在0.5 C电流倍率下,电池的最高比容量达到966 m Ah·g-1。在250圈充放电循环后电池比容量稳定于616 m Ah·g-1,对应于0.144%的每圈容量衰减率。（2）Co-NC/CNT作隔膜改性材料的研究。为抑制正极活性物质不可避免地流失,我们通过简单高效的物理涂敷方法对PP隔膜进行改性,制备了Co-NC/CNT/PP改性隔膜。该隔膜可以有效抑制Li PSs的“穿梭效应”并作为离子筛提供锂离子传输通道。此外,Co-NC/CNT的大比表面积和氮掺杂碳可通过物理屏蔽和化学捕获作用阻止Li PSs穿过隔膜。而Co-NC/CNT表面上的-COOH、-CN极性官能团会增强隔膜的亲水性,有利于电解质渗透。装有Co-NC/CNT/PP隔膜的电池在0.5 C的电流倍率下初始放电比容量为1291 m Ah·g-1,循环100圈后比容量仍有900 m Ah·g-1。当电流倍率提高至2 C,电池比容量最高达到824 m Ah·g-1,每圈容量衰减率仅为0.017%,远低于未修饰隔膜0.2%的衰减率。
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