【摘 要】
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过渡金属氧化物是由过渡族金属元素与氧元素形成的氧化物。由于过渡金属元素外壳层d轨道电子分布不同,电子结构中存在多个容易失去的孤电子,从而可以形成多种价态,在某些条件下与氧元素结合,形成各种可能具有超导、半导体或金属电子态的结构,与此同时,过渡金属氧化物通常具有较高的相对介电常数、较宽的禁带宽度及较低的本征载流子浓度,因此在化学、物理、材料等学科研究及催化、太阳能电池、电容器、气体传感器、电子器件等
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过渡金属氧化物是由过渡族金属元素与氧元素形成的氧化物。由于过渡金属元素外壳层d轨道电子分布不同,电子结构中存在多个容易失去的孤电子,从而可以形成多种价态,在某些条件下与氧元素结合,形成各种可能具有超导、半导体或金属电子态的结构,与此同时,过渡金属氧化物通常具有较高的相对介电常数、较宽的禁带宽度及较低的本征载流子浓度,因此在化学、物理、材料等学科研究及催化、太阳能电池、电容器、气体传感器、电子器件等应用领域都具有重要价值。本论文以典型的过渡金属氧化物材料α-Mo O3和Mo O2为研究对象,首先研究其可控制备工艺,其次系统的研究了α-Mo O3常压和变温条件下的拉曼振动行为,最后利用金刚石对顶砧结合高压拉曼测试技术,获得了高压下α-Mo O3单晶和Mo O2的晶格结构变化规律,取得了以下研究结果:1、采用物理气相沉积法,实现了厘米级α-Mo O3单晶的可控制备,并研究了其紫外-可见光吸收、偏振拉曼和变温拉曼。研究表明,合成温度升高,加快反应物蒸发速率,将会影响样品的形貌,因而通过优化蒸发源温度可制备出厘米级α-Mo O3单晶;该单晶优先沿[001]方向生长,面外取向一致,具有高度结晶性;紫外-可见光吸收测试得到样品具有3.17 e V的禁带宽度;通过偏振拉曼指认出Ag与B2g振动模式。采用热解-还原α-Mo O3晶体的方法制备Mo O2样品,研究表明,还原α-Mo O3晶体制备Mo O2的条件为:通氢氩混合气（5%H2+95%Ar）,反应时间480 min,反应温度在600℃至750℃的区间内。2、对体相α-Mo O3单晶进行了高压拉曼与变温拉曼光谱研究,通过高压拉曼光谱测试发现在35.12 GPa的压力范围内,α-Mo O3单晶在8.64 GPa附近时,开始发生第一次相变;在24.29 GPa附近开始发生第二次相变。在卸压过程中发现,α-Mo O3单晶的两次压致相变都是可逆的结构相变。通过变温拉曼测试发现在-190℃至445℃的温度区间,α-Mo O3单晶并未发生新的相变。3、对Mo O2进行高压拉曼光谱研究,实验最高压力为42.86 GPa。研究结果表明,Mo O2在15.00 GPa附近时,开始发生第一次相变;在27.63 GPa附近发生第二次相变,在最高压力42.86 GPa时并未发现非晶现象。在卸压过程中发现,Mo O2的结构相变是可逆的。
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