【摘 要】
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开发高效、稳定、经济的电催化剂对于燃料电池、电解水和金属空气电池的发展至关重要。贵金属材料(如铂、铑和铱)具有优异的电催化性能,但其资源短缺、价格昂贵、稳定性不高等缺点极大地限制了该类催化剂材料的工业化应用。近年来,碳基材料由于电催化性能优异、导电性好、稳定性高且资源丰富而被广泛开发应用。金属有机-骨架材料(Metal-organic frameworks,简称MOFs)具有原子级均匀分布的金属节
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开发高效、稳定、经济的电催化剂对于燃料电池、电解水和金属空气电池的发展至关重要。贵金属材料(如铂、铑和铱)具有优异的电催化性能,但其资源短缺、价格昂贵、稳定性不高等缺点极大地限制了该类催化剂材料的工业化应用。近年来,碳基材料由于电催化性能优异、导电性好、稳定性高且资源丰富而被广泛开发应用。金属有机-骨架材料(Metal-organic frameworks,简称MOFs)具有原子级均匀分布的金属节点及有机配体,以其为前驱体制备的碳基材料,特别是微纳尺度下的碳基材料,通常结构与组分均匀、活性位点丰富且比表面积较高。因此,利用MOFs制备微纳尺度碳基电催化材料引起了科研工作者们的高度关注。本论文以MOFs衍生碳微纳复合材料在电催化氧还原及析氢反应中的应用为出发点,设计并讨论了通过活性位点(过渡金属、氮、硫)的组分调控,多级结构(二维/一维)的有效构筑对材料进行电催化性能优化。具体内容如下:1、采用自模板法,通过高温热解Zn/Co-MOFs纳米片和氨气活化的方法来制备具有2D-1D多级结构的钴、氮掺杂的多孔碳材料(N-Co@NC-NSs)。以一定比例Zn2+、Co2+和2-甲基咪唑配位形成的Zn/Co-MOFs纳米片既作为2D碳骨架形态的自模板,又作为氮掺杂一维碳纳米管原位生长的碳源和氮源。所构建的N-Co@NC-NSs多级结构具有更多暴露的活性位点、增强质子传递动力学、提高电导率的优点,因此在碱性和酸性介质中均显示出优异的ORR活性和稳定性。N-Co@NC-NSs在酸性介质中的半波电势为0.760 V(相对于可逆氢电极),比商用Pt/C高15 m V;经过5000次电势循环后,活性衰减可忽略不计;通过K-L方程计算可知,转移电子数接近于4,证明氧还原反应的途径以四电子反应途径为主。2、以水热合成的ZIF-8纳米颗粒为前驱体,在吸附W源之后,利用高温热解及H2S气氛硫化的方法制备了N、S双掺碳颗粒负载二硫化钨纳米片复合材料(WS2@SNC-NPs)。WS2@SNC-NPs具有高活性的析氢反应性能,在电流密度为10 m A cm-2时,过电势为163 m V,同时该催化剂具有良好的稳定性。WS2@SNC-NPs优异的电催化活性源于二硫化钨纳米片和ZIF-8衍生的多孔碳材料之间的协同作用。
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