【摘 要】
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2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)是一种致癌难降解的毒性氯化有机物,有效去除水环境中的2,4-DCP可保护自然生态系统。目前水体污染物处理多采用绿色环保、高效且低成本的技术。吸附法是一种操作简单、可重复再生使用、效率高、副污染小、连续性强的水处理方法,是水处理方法中的研究热点。因此,本文以葡萄糖为碳源,制备了Ni O@C6H12O6磁性花状石墨碳微球、硫氮掺杂Mo S2@C6H12O6花状颗粒、磁
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2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)是一种致癌难降解的毒性氯化有机物,有效去除水环境中的2,4-DCP可保护自然生态系统。目前水体污染物处理多采用绿色环保、高效且低成本的技术。吸附法是一种操作简单、可重复再生使用、效率高、副污染小、连续性强的水处理方法,是水处理方法中的研究热点。因此,本文以葡萄糖为碳源,制备了Ni O@C6H12O6磁性花状石墨碳微球、硫氮掺杂Mo S2@C6H12O6花状颗粒、磁性花状α-Fe2O3@C6H12O6吸附剂。三种吸附剂利用不同的原材料经过自组装形成优于传统吸附剂的促扩散骨架结构和选择性活性位点。通过吸附剂表征和应用条件实验,探索了吸附剂的最佳制备和使用条件,明确了吸附机理,达到了高效去除水体2,4-DCP的目的。具体制备、表征、实验结论的内容如下。(1)通过氢氧化镍纳米片和水热葡萄糖碳的层间组装,形成了具有稀疏片状堆积结构的磁性石墨碳吸附剂(HFMCM)。经120℃-180℃(20℃梯度)的水热后再800℃碳化2 h得到吸附颗粒。通过p H、投加量、时间、温度的实验性能分析得知45℃,p H=7的条件下,HFMCM-180对2,4-DCP的吸附能力最大为147.06 mg·g-1。使用Langmuir、Freundlich等温模型对吸附参数进行拟合,使用SEM、FTIR、Raman、XRD、XPS表征材料表面结构和组分性质,表明静电作用、氢键和π-π键在HFMCM对2,4-DCP的吸附中起了主要作用。经5次吸附仍然保持75%以上的活性位点。(2)通过水热法、碱活化法和限氧碳化法阶段获得了活性炭颗粒。在组装阶段,以葡萄糖为碳源,使用160℃水热将结构前驱体药剂合成水热碳球,再分别以葡萄糖:KOH=1:0、1:0.5、1:1、1:1.5的比例活化碳球,最后经600℃限氧碳化得到具有Mo S2-C-Mo S2插层结构的花状碳球。探究结果表明葡萄糖:KOH=1:1时的吸附剂性能最佳,对2,4-二氯苯酚的吸附容量为354.485 mg·g-1。使用Langmuir、Freundlich、Temkin的热力学模型进行拟合,并利用准一级动力学、准二级动力学、颗粒内扩散模型解释吸附行为。在Fe3+、Na+、Cd2+等多种金属离子的二元竞争体系考察了吸附剂的抗干扰性能。经过六个周期的吸附,碳层中80%的硫和氮基团保持有效性。FTIR、XPS和XRD分析表明,该吸附剂对2,4-二氯苯酚存在氢键、π-π键和静电力。(3)通过水热自组装和限氧碳化制备磁性花状α-Fe2O3@C6H12O6颗粒。以葡萄糖为碳源,尿素为氮源,乙醇和甘油为含氧基团合成核促进剂,Fe(NO3)3·9H2O为结构前驱体制备花状颗粒。在120℃-180℃(20℃梯度)、700℃碳化1 h得到吸附剂。性能实验表明140℃水热组装、p H=7、25℃时的吸附效果最佳,为108.556 mg·g-1。使用Langmuir、Freundlich、Temkin的热力学模型和准一、二级动力学、颗粒内扩散模型的动力学模型分析了吸附该活性炭的吸附行为。盐酸溶液对吸附剂的再生效果优于乙醇溶液,且经5次循环保持了80%以上的活性。经SEM、FTIR、XRD、Raman、XPS、EDX表征分析后证实了具有稳定组分的花状吸附剂对2,4-DCP存在氢键、静电力、π-π作用力。
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