【摘 要】
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环己基苯是一种重要的新型化工中间体,可用于生产苯酚并同时副产高附加值的环己酮。苯加氢烷基化制环己基苯法具有原料来源广泛、工艺简单、生产过程环保等优点,但现有催化剂因加氢金属活性位和烷基化酸性位的不匹配而导致的环己基苯选择性较低。针对现有催化剂的问题,本论文首先研究了催化剂的金属活性位和酸性位的匹配度与苯加氢烷基化制环己基苯催化性能的关系,在此基础上,制备了性能优良尤其是高环己基苯选择性和高催化稳定
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环己基苯是一种重要的新型化工中间体,可用于生产苯酚并同时副产高附加值的环己酮。苯加氢烷基化制环己基苯法具有原料来源广泛、工艺简单、生产过程环保等优点,但现有催化剂因加氢金属活性位和烷基化酸性位的不匹配而导致的环己基苯选择性较低。针对现有催化剂的问题,本论文首先研究了催化剂的金属活性位和酸性位的匹配度与苯加氢烷基化制环己基苯催化性能的关系,在此基础上,制备了性能优良尤其是高环己基苯选择性和高催化稳定性的苯加氢烷基化催化剂,并完成了催化剂公斤级放大制备和成型。主要结果如下:（1）首先以Hβ分子筛为载体,以双金属Pd-Ni为加氢活性组分,通过利用不同制备方法、改变Hβ分子筛的酸性和调节活性金属组分及其含量等手段,研究了催化剂的金属加氢活性位和烷基化酸性位的匹配与苯加氢烷基化制环己基苯的催化性能的关系。研究结果表明:制备方法显著影响催化性能,还原法制得的催化剂环己基苯的选择性最高,其主要原因是还原法能够更好保持分子筛载体的骨架结构、酸量大小以及具有更大的孔结构,有利于环己基苯的生成和脱附;SiO2/Al2O3比决定Hβ分子筛载体的酸性进而影响催化性能,低SiO2/A12O3比的Hβ分子筛因具有更多的酸性位点而更适用于苯加氢烷基化合成环己基苯的反应;贵金属的引入能够提高催化剂的氢活化和加氢能力,进而大大提高催化剂的活性。在所考察的催化剂中,还原方法制备的0.1Pd-4Ni/Hβ25（SiO2/A12O3=25）因具有好的金属活性位与酸性位相匹配程度而具有最优催化性能。在温度为150℃、H2压力为2 MPa、质量空速为42 h-1、氢苯摩尔比为0.33的条件下,苯的转化率为19%左右,环己基苯的选择性可达80%左右,但其稳定性仍需进一步提升。（2）与0.1Pd-4Ni/Hβ25相比,0.1Pd-4Ni/HY5催化剂因具有更多的酸性位而具有更优的催化性能。基于此,对0.1Pd-4Ni/HY5催化剂进行了公斤级放大制备和成型。催化剂寿命评价结果表明,放大制备的0.1Pd-4Ni/HY5催化剂具有优异的催化性能,尤其是选择性和稳定性。在温度为150℃、H2压力为2 MPa、质量空速为42h-1、氢苯摩尔比为0.33的反应条件下,在连续反应1000 h内,苯转化率稳定在26.3%以上,环己基苯的选择性保持在85%以上。
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