超级电容器作为新能源储能设备,其高的功率密度,长的循环寿命,快的充放电速度,环境友好等特点被研究者们广泛关注。由于人们对多功能性的柔性可穿戴电子设备的需求,刺激了具有电化学性能优异的柔性超级电容器的快速发展。电极材料是主要影响柔性超级电容器的储能性能关键因素之一,因此,开发具有高比电容的柔性电极材料已经成为一个重要的研究方向。柔性电极材料的储能性能和实际的应用受到电极材料的制备方法、本身结构、电极材料的厚度等其他因素的影响。本论文从制备高比电容硫掺杂石墨烯基电极材料的方法和硫掺杂石墨烯电极材料的结构以及对电化学性能的影响因素进行探讨,并组装成全固态柔性器件,进一步证实了硫掺杂石墨烯电极材料在可穿戴电子设备上应用的可能性。本论文的研究内容主要包括以下三个部分:（1）第一章以一种简单的方法将大尺寸杂原子（S）掺杂到石墨烯中:以氧化石墨烯膜为前驱体,使用简单的原位热还原方法来制备硫掺杂石墨烯膜,其中亚硫酸氢钠（Na HSO₃）的分解气体产物二氧化硫使得氧化石墨烯掺杂和还原同步进行。所制备的柔性硫掺杂石墨烯膜（SGF）具有蓬松褶皱结构,并探讨了还原剂的用量对性能的影响,当Na HSO₃的用量与氧化石墨烯的质量比例为10:1时,SGF电极材料的比电容可以达到232.8 F g^-1,实现高比电容柔性电极材料的制备。（2）第二章使用模板法制备硫掺杂的多孔石墨烯泡沫,利用氧化石墨烯的自组装性能,使用模板法制备多孔石墨烯泡沫。以泡沫镍为模板,控制氧化石墨烯溶液沉积次数达到控制量的目的,在原位热还原的方法基础上,制备了泡沫镍-硫掺杂多孔石墨烯,通过HCl去除掉泡沫镍模板,得到了硫掺杂多孔石墨烯泡沫。所制备的硫掺杂多孔石墨烯泡沫具有大孔和微孔结构,并且表面具有规则的类似六边形褶皱结构。同时讨论了还原剂的使用量对硫掺杂多孔石墨烯泡沫（S-PGF）的电化学性能影响。其中,随着还原剂的量增加,S-PGF的比电容影响呈现出先增大后减小的趋势。当还原剂Na HSO₃与氧化石墨烯的质量比例为20:1时,在单片电极质量为2.5 mg cm^-2时,其比电容高达241.6 F g^-1。（3）第三章进一步研究硫掺杂石墨烯膜（SGF）电极材料的面积密度和厚度对柔性超级电容器电化学性能的影响,制备了不同厚度和面积密度的SGF。随着面积密度和厚度的增加,面积比电容跟SGF的面积密度与厚度呈现近似正比关系,当SGF的面积密度达到7.9 mg cm^-2时,在1 m A cm^-2的电流密度下,其面积比电容达到672.5 m F cm^-2。当单片电极为4mg cm^-2面积密度,电流密度为2 m A cm^-2时,经过10000次循环后,其比容量保持率为94.1%。以SGF为电极材料组装成对称SGF//SGF全固态超级电容器器件,并对其电化学性能进行测试,结果表明该器件在499.85 W kg^-1的功率密度下,具有12.17 Wh kg^-1的能量密度。该全固态柔性器件在任意角度下弯折,其性能均不受影响,证实了SGF电极材料在柔性在器件具有潜在的应用。