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79Se、182Hf等长寿命放射性核素,在核环境、核废料处理和核工程等领域具有重要的意义。利用衰变计数法或普通质谱方法都难以对其进行高灵敏测量,加速器质谱(AMS)是一种超灵敏的核分析技术,是测量超痕量79Se、182Hf的最佳选择。但是,AMS方法是一种相对的测量方法,测量每一种核素都需要标准样品对其系统进行校准。目前缺少国际公认的79Se和182Hf AMS标准样品。本工作所用的79Se、182Hf是由富集的78Se、180HfO2样品经在中国原子能科学研究院(CIAE)重水堆中子辐照,分别通过(n,γ)和(2n,γ)反应生成的。79Se和182Hf的电离能高,在辐照样品中含量很低(79Se/78Se~10-5,182Hf/180Hf~10-6),TIMS或ICP-MS等普通质谱方法难以准确定值。本工作的主要目标是研制和发展中国原子能科学研究院测量79Se、182Hf所需的AMS实验室标准样品。
在79Se的实验室标准样品定值方面,采用了两种方法:(1)液体闪烁计数法(LSC):为探明可能存在的干扰LSC测量的核素,测量了辐照样品的γ谱和β谱,从β谱发现了中子辐照副产物3H,并通过加热蒸发以尽可能排除干扰核素,以14C刻度LSC的探测效率,用LSC测量79Se衰变发射的β射线,从而得到79Se的活度。结合79Se半衰期文献数据(何明,2001年),计算出79Se原子个数。LSC法定值结果为79Se/78Se=(2.43±0.35)×10-5。(2) AMS绝对测量法:该法是在中国原子能科学院研究成果的基础上建立的一种对79Se的AMS绝对测量方法,采用对78Se和80Se的传输效率取内插得到79Se的传输效率,直接测量了79Se的原子个数,得到79Se/78Se的比值为(7.95±0.45)×10-6。AMS绝对测量值有较低的不确度,但它存在着难以确定的系统误差,且方法还不够成熟,尚需完善。LSC能准确测定79Se的活度,但目前79Se半衰期值文献数据不确定度较大;两种测量方法相比, LSC定值结果具有更高的可信度,推荐使用79Se/78Se=(2.43±0.35)×10-5作为AMS实验室标准样品中79Se和78Se的同位素丰度比。
采用高效率低本底反康γ谱仪对182Hf实验室标准样品进行了定值。使用182Ta和137Cs源刻度了低本底反康谱顿γ谱仪在能量为270 keV处的γ射线探测效率。反康γ谱仪定值结果182Hf/180Hf=(1.69±0.35)×10-6,该值与经过化学流程排182W后TIMS测量结果182Hf/80Hf(1.63±0.01)×10-6(寅新艺,2007年)在不确定度范围内一致。从而对TIMS结果进行了独立的确证。