图案化透明催化电极及其染料敏化太阳能电池应用研究

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染料敏化太阳能电池(DSCs)的制备方法简单,环境友好,能源回收期短,设计灵活,是极具竞争力的第三代光伏技术。特别是,DSCs外观多彩,透明度高,在半透明及双面照射光伏领域拥有广阔的发展前景。DSCs的催化电极起到电催化促进电解质还原反应的重要作用,还直接影响DSCs的外观颜色和光透过率,是DSCs的重要组件。因此,开发满足高光透过率与高催化活性的催化电极对DSCs的实用化发展至关重要。常见的透明电极主要以减薄电催化剂薄膜厚度的方式降低光吸收损失。这极大地限制了催化电极中电催化剂的种类和合成方法,使众多高效的电催化剂和合成手段无法适用于透明电极。针对这一问题,我们提出催化剂薄膜图案化策略,通过降低电催化剂覆盖面积,结合先进电催化剂制备方法实现催化电极的光透过率和催化活性共同提升。具体研究内容如下:(1)利用光刻-电沉积法制备高光透过率、高催化活性CoSx图案电极。我们通过紫外光直写光刻技术制备了图案大小不同的光刻胶模板,并在模板沟道处电沉积负载CoSx电催化剂,经显影去除光刻胶模板,得到CoSx图案电极用于DSCs。扫描电镜测试表明电沉积CoSx呈现片层与纳米球相结合的微观形貌。该形貌赋予了电极极高的表体比,保证了电极的高催化活性。同时,光刻模板令CoSx在电极上的负载面积仅为11%,确保了电极的高光透过率。相较于FTO导电衬底,CoSx图案电极在550 nm处的透过率仅下降了4%。以该CoSx图案电极制备的DSCs正面照射光电转化效率(PCE)为7.18%,背面照射PCE保持率高达78.13%。结合CoSx图案电极的半透明DSCs的PCE为4.82%,可见光区平均透过率为45.90%。该工作证实了薄膜图案化策略制备高光透过率、高催化活性电极具有显著优势,为半透明和双面DSCs的发展和应用提供了广泛基础。(2)利用光不稳定性有机配体实现CoSx电极的光诱导直接图案化。我们以硫代丁氨基甲酸(BDCA)为配体,室温、一步法制备金属-有机配合物前驱体溶液,并将其制备成薄膜。在掩膜紫外光刻作用下,促进BDCA有机配体光解,成功在曝光区制备图案化BDCA-CoSx中间体。经退火后,即可实现无光刻胶辅助的CoSx图案电极的直接光诱导制备。该制备方法可使电极的光透过率进一步提升,相较于FTO衬底,CoSx图案电极在550 nm处的透过率几乎没有下降。该方法制备的CoSx图案电极使DSCs的正面照射PCE达到7.47%,且背面照射PCE保持率高达85.27%。结合CoSx图案电极的半透明DSCs在可见光区平均透过率保持在48%以上,PCE大幅度提升至5.70%。较近期报道的半透明及双面DSCs,本工作均处于领先地位。本工作以金属有机复合物光解直接制备图案化金属硫化物薄膜,可有效解决光刻胶模板导致的制备流程复杂化和材料局限性问题。这种全新的透明电极制备方法,对透明电极领域具有重要的指导作用。
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