【摘 要】
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Cu2Zn Sn（S,Se）4（CZTSSe）吸收层材料由于其组分无毒无害、储量丰富,且具有优异的光电性能受到国际光伏界的广泛关注。截至目前,CZTSSe薄膜太阳能电池已经实现了13.0%的认证效率,但对比其Shockley-Queisser极限33%的理想转换效率还相差甚远。在影响器件性能的众多因素中,CZTSSe吸收层的组成结构及结晶质量、CZTSSe/Mo背接触界面的相分解反应是限制器件性能
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Cu2Zn Sn（S,Se）4（CZTSSe）吸收层材料由于其组分无毒无害、储量丰富,且具有优异的光电性能受到国际光伏界的广泛关注。截至目前,CZTSSe薄膜太阳能电池已经实现了13.0%的认证效率,但对比其Shockley-Queisser极限33%的理想转换效率还相差甚远。在影响器件性能的众多因素中,CZTSSe吸收层的组成结构及结晶质量、CZTSSe/Mo背接触界面的相分解反应是限制器件性能提升的关键因素。基于此,本论文针对常用溶液法制备的CZTSSe薄膜多层结构结晶现象展开研究,阐明CZTSSe/Mo背接触界面相分解反应对吸收层多层结晶的影响机制,并通过背界面修饰改善CZTSSe吸收层薄膜质量,进而获得性能明显提升的CZTSSe太阳能电池器件。具体研究内容如下:（1）采用DMSO溶液体系制备CZTSSe薄膜及其太阳能电池器件,研究了硒化退火工艺（分步硒化、硒化温度、硒化时间）对CZTSSe吸收层微观形貌、结晶性以及器件性能的影响。研究表明:DMSO溶液体系制备的吸收层薄膜为多层结晶结构;两步硒化退火过程得到的CZTSSe薄膜相纯度更高;硒化温度以及硒化时间对CZTSSe吸收层的晶粒尺寸、致密性、结晶结构均有重要影响。最终经硒化退火条件优化,获得了5.72%的器件光电转换效率。（2）针对CZTSSe吸收层薄膜多层结晶现象,通过监控结晶生长过程及引入Cu2Se、Zn Se、Sn Se多界面层,探究了吸收层多层结晶的生长机制。研究表明:CZTSSe/Mo背接触界面的相分解反应是导致CZTSSe吸收层多层结晶的主要原因。其相分解反应产物Cu2Se与Zn Se相在薄膜硒化初期可诱导吸收层背面成核结晶,使吸收层薄膜形成上下双向结晶生长模式,最终生成上下双层大晶粒的多层结晶结构;Cu2Se、Sn Se相的存在导致CZTSSe吸收层薄膜内部含有大量的二次相及孔洞,增加了电池器件内部电荷的复合几率,降低了器件的光电转换效率。（3）针对CZTSSe/Mo背接触界面相分解反应问题,通过简单的溶液旋涂法在CZTSSe/Mo之间引入Na2Se界面修饰层,研究了不同浓度Na2Se溶液制备的界面层对CZTSSe太阳能电池背接触界面、吸收层质量以及器件性能的影响。研究表明:Na2Se界面层可以抑制背界面二次相和过厚Mo Se2层的形成,改善背接触界面质量;同时界面层的引入改变了吸收层的晶体生长模式,减少了吸收层晶体内部缺陷,由此同时实现了对CZTSSe/Mo背接触质量及CZTSSe吸收层质量的双功能改善。经过优化,电池的开路电压(Voc)和填充因子（FF）均得到有效提升,器件效率从5.72%提升到6.84%,展现出优异的光伏性能。
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