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目前，在众多用于气体分离的聚合物膜材料中，鲜有渗透及分离综合性能俱佳的膜材料，故研制此类膜材料具有重要的意义。鉴于金属有机骨架化合物（MOFs）Cu3（BTC）2具有很大的比表面积和可以控制的孔隙率，并且对CO2具有较强的吸附能力，本文将此材料对聚二甲基硅氧烷/聚醚酰亚胺（PDMS/PEI）复合膜进行共混改性研究，旨在提高复合膜的综合性能。本文制备了PDMS/PEI非对称性平板复合膜，并考察了不同制膜条件对复合膜性能的影响。实验结果表明：随着基膜中聚合物PEI浓度的增大，膜分离性能不断提高，但膜渗透性能却有所降低；分离层为硅橡胶A的复合膜分离性能较高；涂敷液PDMS浓度的增加或涂敷转速的提高，均会使得复合膜渗透性能变差，但分离性能有所提高。对PDMS/PEI平板复合膜进行改性研究，通过分别在基膜PEI和分离层PDMS中填充金属有机化合物Cu3（BTC）2来改善PDMS/PEI复合膜的性能。在基膜中填充Cu3（BTC）2来改性PDMS/PEI复合膜，并考察Cu3（BTC）2填充量、涂敷液PDMS浓度以及温度对改性膜性能的影响。结果表明：基膜中Cu3（BTC）2填充量为3%的改性复合膜性能最佳，与未改性膜的O2/N2、CO2/N2和CO2/CH4分离系数2.02、11.16及3.51相比，改性膜的分离系数提高到了3.24、13.97和6.59；在改性基膜上，涂敷20%的PDMS分离效果最好；高温有利于改性膜渗透性能的提高，也有利于CO2/CH4分离系数的提高，但低温对CO2/N2和O2/N2分离系数的提高是有益的。在分离层中填充Cu3（BTC）2来改性PDMS/PEI复合膜，考察Cu3（BTC）2填充量、原料气压力以及温度对改性膜性能的影响。结果表明：分离层中Cu3（BTC）2填充量为25%时，所制备的改性复合膜性能最佳，其CO2、O2、N2和CH4渗透率分别是未改性膜的2.28、1.92、2.48和1.51倍，O2/N2、CO2/N2和CO2/CH4的分离系数分别为2.84、17.98和10.05，也高于未改性膜的分离系数2.40、13.93和6.13；原料气压力的升高，有助于提高改性PDMS/PEI复合膜的渗透性能和分离性能；高温较有利于膜的渗透性能，而低温有利于提高膜的分离系数。将分离层中填充25%Cu3（BTC）2的改性PDMS/PEI复合膜用于模拟天然气的混合气体体系CO2/CH4分离过程中，考察温度、原料气压力、渗余相气体流量以及原料气中CO2浓度等不同操作条件对分离过程的影响。实验结果表明：提高原料气压力，降低操作温度、原料气CO2浓度以及渗余相气体流量，均有利于CO2/CH4的分离。