利用太阳能热化学分解二氧化碳可以实现对太阳能的利用以及二氧化碳的减排,太阳能热化学可以克服太阳能的缺点,如低能量密度,不均匀,受天气影响大等。太阳能热化学催化剂是实现太阳能热化学反应的关键,如何设计催化剂的结构及制备高效催化剂,对提高太阳能转化为化学能的效率具有重要意义。本文的研究内容主要分为高温太阳能热化学数值模拟及太阳能热化学分解二氧化碳循环实验两个部分。高温太阳能热化学数值模拟根据已制造的太阳能热化学反应器实际尺寸进行物理建模,研究了操作条件及Fe₃O₄多孔催化剂结构参数对反应器温度以及二氧化碳转换率的影响,并以数值模拟结果作为参考,进行相关实验。基于已有的聚焦型太阳模拟器,并参考相关文献设计制造了一种多孔催化剂填充的太阳能热化学反应器,模拟计算了漫射辐照强度、气体进口流速,以及多孔催化剂的孔隙率、平均孔径大小对反应器温度和二氧化碳转化率的影响,并得到了最优的操作条件及多孔结构参数。根据数值模拟得到的最优多孔结构参数,制备了表面涂覆型Fe₃O₄多孔催化剂,并以数值模拟结果作为参考,进行了太阳能热化学分解二氧化碳循环实验。针对实验结果重新设计了一种以Fe₃O₄/Al₂O₃作为原料的多孔催化剂,并进行了相关的循环实验,实验结果表明,新型催化剂可以提高太阳能热化学的循环效率。本文的研究工作旨在提高实验室规模太阳能热化学分解二氧化碳实验的循环效率,为后续太阳能热化学的实际利用提供参考。