氢气（Hydrogen,H2）是清洁燃料,也是未来全球低碳能源体系的重要组成部分。传统的制氢技术高度依赖化石能源,并伴随二氧化碳等温室气体的排放,严重限制了氢能的推广应用。作为含氢量高达8.4 wt%的液相化学储氢材料,光/热催化甲醛水溶液制氢是一种高效、清洁的制氢方法,受到广大研究者的广泛关注。然而,光/热催化甲醛制氢技术在实际应用中还存在诸多问题:（1）一般需要贵金属提高催化剂的制氢效率,但其高成本限制了其实际应用;（2）大多数制氢技术需要高温高压等较为严苛的反应环境,产氢效率过低;（3）纳米催化剂稳定性差,在反应后易流失难以回收,限制了其循环利用。因此,开发一种高效、稳定及廉价的光/热催化甲醛制氢体系仍然是当前液相制氢领域面临的重大挑战。Fe基氧化物具有廉价、结构稳定、氧化还原性能优异等特点,其铁磁性还有利于催化剂的回收再利用。因此,以Fe基氧化物作为载体设计制备光/热催化甲醛制氢催化剂是当前氢能领域的研究热点。基于此,本论文开展了三个方面的研究。首先,为了解决催化剂结构不稳定、易流失、效率低等问题,我们制备了铁磁性MgFe2O4负载Ag纳米粒子催化剂,同步实现了催化反应的可控性、催化剂的循环利用以及高效热催化甲醛溶液产氢的目标。其次,针对现有催化剂成本高的问题,我们基于非贵金属Cu设计制备了结构简单的Cu/Fe2O3负载型催化剂,分别在光/暗反应条件下实现了室温催化甲醛高效产氢。最后,作为一种非贵金属氧化物,我们发现Cu2O表现出独特的电子导体特征,将其负载在Fe2O3上可以代替贵金属Pt实现高效光催化甲醛重整产氢。本论文的主要研究内容和结论如下:（1）铁磁性MgFe2O4负载Ag纳米粒子（Ag/MgFe2O4）作为一种高效、稳定的催化剂可以在常温常压下以O2作为助催化剂将甲醛溶液转化为氢气。研究发现,MgFe2O4载体表面上丰富的氧空位及其与Ag之间的电子传递,能够增强O2在Ag表面的吸附和活化,产生过氧自由基（·OOH）主要活性物种并促进HCHO中C–H键的裂解,使体系表现出优异的产氢性能(TOF=3089.2 h-1)。同时,利用其磁性设计了磁控实验,使催化反应可以在“开”和“关”状态切换,实现了产氢反应的可控性以及催化剂的有效回收和再利用。（2）将非贵金属Cu纳米粒子负载于结构简单易合成的Fe2O3上制备了Cu/Fe2O3催化剂。在光/暗反应条件下测试了室温催化甲醛溶液产氢活性,我们发现Cu/Fe2O3催化剂的产氢速率在暗反应下为1083.3μmol·h-1·g-1catalyst,引入可见光可达到3341.7μmol·h-1·g-1catalyst,性能提升了三倍左右。通过表征分析,发现Cu/Fe2O3催化剂中纳米Cu与Fe2O3之间的界面接触可以提高催化剂的光捕获能力,有助于缩短电荷扩散距离,从而增加可用于催化反应的电子数量,进而实现高效产氢。（3）利用初湿浸渍法将廉价非贵金属Cu2O负载于Fe2O3纳米光催化剂。Cu2O/Fe2O3在光催化甲醛溶液产氢体系中的活性高达6666.7μmol·h-1·g-1catalyst,比Pt/Fe2O3(产氢速率为3334.2μmol·h-1·g-1catalyst)高出两倍。研究表明,Cu2O明显表现出类似Pt金属的电子导体特征,具有快速的电子传导能力,并为H2的产生提供了活性中心,有望取代Pt作为光催化产氢的助催化剂。XPS以及光电化学测试证实在光催化产氢过程中,Fe2O3产生的光生电子能快速转移到Cu2O。总之,本论文针对现有光/热催化甲醛制氢体系活性低、催化剂稳定性差及成本高昂等问题,探索并设计了结构稳定的铁磁性MgFe2O4负载Ag纳米粒子催化剂,同步实现了催化反应的可控性、催化剂的循环利用以及高效热催化甲醛溶液产氢的目标;其次基于非贵金属Cu设计制备了结构简单的Cu/Fe2O3负载型催化剂,分别在光/暗反应条件下实现了室温催化甲醛高效产氢;最后我们发现非贵金属氧化物Cu2O表现出独特的电子导体特征,将其负载在Fe2O3上可以代替贵金属Pt实现高效光催化甲醛重整产氢。最终构建了一个廉价、高效、稳定、可循环的光/热催化甲醛制氢体系,为可持续规模化制氢提供了新的指导思路和解决方案。