充分利用可再生能源太阳能是减少传统能源使用的有效途径之一。高效的把太阳能转化为化学能是一个至关重要的问题。实现这个目标的有效方法之一是利用太阳辐射能量转换将水分解成氢气和氧气,如今有关模拟自然界中的光致水放氧过程的研究越来越多,研究水氧化催化剂也成为了热点。最近几年本课题组研究开发的Ru(bda)L2(L=2,2’-联吡啶-6,6’-二羧酸)类的水氧化催化剂有很高的催化活性。根据反应机理得知,在催化水氧化过程中发生双分子耦合形成Ru-O-O-Ru的高活性水氧化中间体,因而如何促进这类催化剂分子间的相互作用成为提高这类催化剂催化水氧化效率的关键。本论文设计合成了四个基于钌的水氧化催化剂[Ru(bda)L2](H2bda=2,2’-联吡啶-6,6’-二甲酸；L1=4-羧基吡啶,Rul；L2=4-二甲氨基吡啶,Ru2；L3=4-(2-二甲氨基乙基)吡啶,Ru3；L4=4-(2-乙基-4-甲基-1-羟基苯基)吡啶,Ru4)。加入等摩尔量NaOH催化剂Rul形成催化剂Rul’,加入等摩尔量HCl催化剂Ru2形成催化剂Ru2’。在一定条件下它们可以实现化学法和光驱动催化水放氧。催化剂Ru1’(1171.1)的TON比催化剂Ru1(863.7)提高307,催化剂Ru2’(584.7)比催化剂Ru2提高126。通过调节催化体系的pH值,使这两个催化剂的轴向配体形成阴离子和阳离子状态,通过分子间的阴阳离子相互作用提高混合催化剂的催化活性。研究结果发现在pH=4.0的条件下催化剂Ru1+2的TON比催化剂Ru1和Ru2提高接近2倍,而在pH=6.8的条件下催化剂Ru1+2的TON有较小的提高,在pH=1.0的条件下TON没有明显提高,只是催化剂Ru1和Ru2单独起催化作用。