基于改性聚(苯乙烯—丁二烯)柔性纤维膜的生物活性物质电化学传感器研究

来源 :上海师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zhang5832
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纳米材料具有独特的光学、电磁和热性能,这些特性使得基于纳米材料的传感技术具有广阔的应用前景。纳米材料大致可分为纳米粉末、纳米纤维、纳米膜和纳米块体等四类材料。其中,纳米纤维属于一维纳米材料,具有很高的比表面积和长径比,其可通过静电纺丝技术制备并进一步形成纳米纤维膜,该膜在传感领域已展现出其独特的优点,并可满足生物活性物质检测所需的检测速度快、检测灵敏度高等要求。聚苯乙烯是一种最受欢迎的热塑性材料之一,具有许多物性优点,而聚(苯乙烯-丁二烯)则兼具了塑料的刚性和橡胶的弹性,机械强度高,生产成本低,无污染,在可穿戴传感器基础研究领域具有重要和广泛的实际应用意义。当然,要想实现聚(苯乙烯-丁二烯)材料在电化学传感领域的应用,必须考虑通过改性克服其导电性差的缺点。本论文立足于通过电纺制备聚(苯乙烯-丁二烯)柔性纤维膜,利用碳纳米材料和金纳米粒子的外部修饰对其进行改性。我们在该材料基础上构建针对不同生物活性物质的电化学生物传感器,成功实现对多巴胺,五羟色胺及色氨酸的特异性灵敏检测。本论文的具体工作包含下述几个方面:1.多壁碳纳米管改性聚(苯乙烯-丁二烯)柔性纤维膜用于多巴胺的电化学检测通过静电纺丝技术制备了柔性聚(苯乙烯-丁二烯)纤维膜材料,引入官能化的多壁碳纳米管(MWCNTs)对纤维膜进行改性,构建了MWCNTs/PEI/SSB复合导电膜材料并应用于电化学检测人血清和多巴胺注射液中的多巴胺(DA)。实验结果表明,在最佳实验条件下,采用差分脉冲伏安法(DPV)测得DA的线性响应范围为1–650μmol/L(R~2=0.996),DA的检测限(LOD)(信噪比为3)为0.062μmol/L。制备的柔性纤维膜材料具有优良的机械性能,有望实现在可穿戴设备中的应用。基于导电膜的电化学传感器可以有效地减小来自抗坏血酸和尿酸引起的干扰,具有良好的选择性。2.基于还原态氧化石墨烯修饰聚(苯乙烯-丁二烯)柔性纤维膜对五羟色胺的电化学检测借助修饰带正电的聚合物电解质邻苯二甲酸二乙二醇二丙烯酸酯(PDDA)并利用静电结合将还原氧化石墨烯(RGO)组装到聚(苯乙烯-丁二烯)纤维膜表面,制备了RGO/PDDA/SSB复合纳米材料。利用该膜材料构建了RGO/PDDA/SSB柔性纤维膜传感器,实现对五羟色胺的电化学检测。在最优实验条件下,制备的传感器对五羟色胺的线性检测范围为1-300μmol/L,检测限为0.82μmol/L。此外,该传感器具备良好的抗干扰能力,可排除AA,UA,DA及其他活性物质的干扰,实现对五羟色胺的选择性检测。3.金纳米粒子修饰聚(苯乙烯-丁二烯)柔性纤维膜对色氨酸的电化学检测为了进一步提高聚(苯乙烯-丁二烯)复合纤维膜的导电性,本工作采用金纳米粒子对纤维膜进行改性,构建了金纳米粒子修饰的聚(苯乙烯-丁二烯)柔性纤维膜传感器,并用来选择性检测色氨酸(TrP)。金纳米粒子具有良好的电导率和生物相容性,同时更具优良的催化性能,根据粒子尺寸不同,其催化活性也存在差异。本工作通过柠檬酸三钠还原氯金酸合成金纳米粒子,获得金纳米粒子的粒径约为10 nm,构建的传感器在组氨酸,脯氨酸及赖氨酸等氨基酸存在时可选择性对TrP进行检测,在TrP浓度为0.5-400μmol/L范围内显示了良好的线性,检测限为0.43μmol/L。
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