【摘 要】
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随着经济社会的高速发展,采选矿作业导致大量尾矿堆积,其中金属硫化物矿山环境中大量暴露于地表的金属硫化物发生氧化,导致有毒的(重)金属元素释放及全球酸性矿山废水(acid mine drainage,AMD)环境问题突出。普遍认为黄铁矿氧化是形成AMD的主要来源。了解黄铁矿氧化成为从根本上缓解AMD的关键问题。关于黄铁矿表面氧化已有大量的研究报道,但大多数研究主要以粉末样品为研究对象,忽略了黄铁矿自
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随着经济社会的高速发展,采选矿作业导致大量尾矿堆积,其中金属硫化物矿山环境中大量暴露于地表的金属硫化物发生氧化,导致有毒的(重)金属元素释放及全球酸性矿山废水(acid mine drainage,AMD)环境问题突出。普遍认为黄铁矿氧化是形成AMD的主要来源。了解黄铁矿氧化成为从根本上缓解AMD的关键问题。关于黄铁矿表面氧化已有大量的研究报道,但大多数研究主要以粉末样品为研究对象,忽略了黄铁矿自身表面结构的影响,导致对黄铁矿氧化机理理解不透彻。本研究从黄铁矿晶体结构及晶面活性角度出发,利用黄铁矿典型晶面溶解实验和动力学,结合电化学测试技术、DFT理论计算和拉曼光谱(Raman)、扫描电镜(SEM)、光电子能谱(XPS)等表征手段,研究了黄铁矿典型晶面氧化机理和晶面氧化速率差异性,从而加深对黄铁矿氧化及AMD研究的理解并提供理论依据。结果表明:黄铁矿晶面溶解试验中,界面化学反应模型最符合黄铁矿晶面溶解动力学,表明黄铁矿氧化过程受化学反应控制。不同条件下黄铁矿晶面溶解速率常数依次为k(pH=1)>k(pH=3)和k({210})>k({100})。电化学测试表明,pH增加(1~11),黄铁矿氧化还原过程先减弱后增强。中性和碱性条件下形成的致密且无孔的S~0和羟基氧化铁(Fe-OOH)抑制黄铁矿的氧化。碱性条件下更多的S~0转化为可溶性硫氧(SO)物种(例如,SO32-和S2O32-),导致其氧化作用强于中性条件。动电位极化和电化学阻抗(EIS)结果表明黄铁矿典型晶面电化学氧化速率顺序为r{210}>r{111}>r{100}。多种表面表征技术表明,黄铁矿典型晶面氧化产物主要为S~0,Sn2-和SO(S2O32-+SO32-+SO42-)和铁氧化物(Fe(II)-O,Fe(III)-O(OH)和Fe(III)2(SO4)3)。根据总反应铁含量(Total Fe reacted)和总硫氧化产物含量(Total oxidised S)可得3个黄铁矿晶面的氧化顺序为:{210}>{111}>{100}。DFT理论计算表明,与H2O相比,O2优先解离吸附在黄铁矿表面;O2在3个黄铁矿表面上的吸附稳定性顺序为{111}>{210}>{100},而H2O在3个黄铁矿表面上的吸附稳定性遵循{210}>{111}>{100}的顺序。O2的解离有利于H2O在黄铁矿表面的进一步吸附;与单独的H2O或O2吸附相比,H2O和O2的共吸附可增强黄铁矿表面氧化。
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