稀土长余辉材料的制备及发光性能研究

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长余辉发光材料可将吸收的激发能量存储起来,在光照停止后将能量以光的形式释放出来,是一种光致发光材料。长余辉发光材料具有蓄光、储能、节能和等特点,在紧急照明、消防安全、建筑装饰、精密探测和生物标记等领域具有重要的应用前景。近年来对长余辉发光材料的研究已经成为各学科的研究热点。本论文系统地总结和概括了发光材料的背景知识和研究现状,研究了几种新型不同颜色发光的长余辉材料制备及发光特性。论文共分5章。第一章阐述了长余辉发光材料的基本概念,介绍了长余辉发光材料的发展历史和研究现状,总结了各类长余辉发光材料的优缺点,并对长余辉发光材料的制备方法、表征手段和发展历史做了简要的介绍。第二章中,采用高温固相法制备了一系列Na2CaSn2Ge3O12:Sm3+长余辉发光材料。XRD分析表明产物的主相为Na2CaSn2Ge3Oi2。在255 nm紫外光激发下,所有样品的发射光谱均是由一系列位于566 nm,605 nm,664 nm和724 nm的双重劈裂峰组成,浓度猝灭值为1 mol%。所有样品的余辉衰减曲线都符合二次指数方程。通过分析热释光数据发现,Sm3+的掺入不仅增加了陷阱的种类,也大大增大了各种陷阱的浓度,从而导致了Na2CaSn2Ge3O12:1.0%Sm3+样品的余辉时间超过4.8 h。详细讨论了产生长余辉现象的机理。第三章中,采用高温固相法合成了Na2CaSn2Ge3O12:Eu3+和Na2CaSn2Ge3O12:Eu3+,Dy3+;橙红色长余辉材料。XRD分析表明所有样品的主相均为Na2CaSn2Ge3O12。在318 nm紫外光激发下,所有样品的发射光谱均是由Eu3+的特征发射峰组成(5D0-7F1跃迁的三重劈裂峰),Eu3+占据的格位具有反演对称性。Eu3+,Dy3+的最优掺杂浓度分别是1.2 mol%和0.4 mol%。余辉衰减结果表明所有样品的余辉衰减曲线均可用二次指数方程拟合。在Na2CaSn2Ge3O12:Eu3+中共掺Dy3+虽然降低了样品的发射强度,但却将其余辉时间由原来的15 min增长到5 h。热释光研究表明,Dy3+的掺入大大增加了原有陷阱的浓度,因此提高了陷阱捕获和释放载流子的能力,最终导致共掺Dy3+后制得的样品的发射峰的强度降低,而其余辉时间却大大增长。详细讨论了产生这种现象的机理。第四章中,采用高温固相法制备一系列长余辉发光材料Na2CaSn2Ge3O12:Dy3+。通过研究样品的XRD、激发和发射光谱、余辉衰减曲线和热释光曲线,探讨了Dy3+的掺杂浓度对其性质的影响。结果表明所有样品的主相均为Na2CaSn2Ge3O12。在248 nm紫外光激发下,所有样品都发射出由蓝光和黄光组成的黄白光,这是由Dy3+的4F9/2-6HJ(J=15/2,13/2,11/2)特征跃迁造成的。从样品的余辉衰减曲线可看出这个过程是由一个快速衰减过程和随后的一个慢衰减过程组成。当Dy3+的掺杂量为0.6 mol%时得到的样品具有最强的发射峰强度和最长的余辉时间,余辉时间为7.8 h。样品Na2Ca0.994Sn2Ge3O12:0.6%Dy3+的CIE为(0.3963,0.392)。热释光数据分析表明,Dy3+的掺入可使得样品中的陷阱种类和浓度均增加。详细讨论了长余辉产生的机理。第五章中,采用高温固相法制备了Pr3+掺杂的Na2CaSn2Ge3O12长余辉发光材料。通过测得XRD、激发和发射光谱、余辉衰减曲线和热释光曲线来系统的研究Na2CaSn2Ge3O12:Pr3+样品的性质。从XRD数据可看出所有样品中均是由主相Na2CaSn2Ge3O12构成。在256nm紫外光激发下,所有样品均发射出Pr3+的3Po-3H4,1D2-3H4特征发射。当Pr3+的掺杂浓度为0.8 mo1%时,Na2CaSn2Ge3O12:Pr3+样品的发射强度最强,余辉时间为3 h。余辉衰减曲线揭示所有样品的余辉衰减均是二次指数衰减。分析热释光曲线可看出在基质Na2CaSn2Ge3O12中掺入Pr3+既增加了样品中陷阱的种类,也增大了陷阱的浓度。详细讨论了样品余辉发光的机理。
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