新型非晶态合金催化剂的制备、结构表征及在催化糠醛加氢反应中溶剂效应的研究

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提高催化效率和降低环境污染是目前化学和化工工作者研究的热点,也是绿色化学的两个基本要求,为此开发新型的催化材料是摆在研究者面前的关键问题,而非晶态合金是21世纪最具开发前景的高效环境友好催化新材料之一。非晶态合金是一类介于晶态和无定型物质之间的特殊材料,在结构上表现为长程无序而短程有序,这种独特结构使其具有优良的催化性能。如在α,β不饱和醛的加氢反应中表现出高活性和高选择性,并具有良好的抗中毒能力。目前,在糠醛催化加氢反应中所用的催化剂主要有Cu-Cr 和修饰的Cu-Cr 以及RaneyNi 等,Cu-Cr 催化剂毒性较高,对环境构成严重的危害,而且易阻塞反应器。Raney Ni 催化剂虽然活性高,但容易产生副产物,且催化剂制备过程中涉及碱抽提铝,造成一定的环境污染。非晶态合金材料在许多催化反应中表现出优良的催化性能,可用于制备和开发高效的、环境友好的、新型的糠醛加氢制备糠醇的催化剂。在催化加氢反应过程中,溶剂的选择是至关重要的。一方面,选用不同溶剂配制溶液制备催化剂,可以改变催化剂的结构,从而影响反应活性;另一方面,在反应中改变溶剂,因为反应物在溶剂中的溶解度不同以及反应物与溶剂分子的竞争性吸附、溶剂与反应物在液相体系或者在催化剂表面上的相互反应以及由溶剂引起的催化剂的失活等因素的影响,对反应的活性和产物的选择性都有极大的影响。因此,溶剂的选择以及正确理解溶剂效应是非常重要的,需要深入的研究。本论文采用化学还原法制备了超细Co-B、Co-Fe-B 非晶态合金以及负载型Co-B/SiO2非晶态合金催化剂,考察了各种催化剂在糠醛加氢反应中的催化性能以及溶剂效应。本文采用一系列的表征方法(XRD、XPS、TEM、SEM、BET、氢吸附、TPD 等)进一步研究非晶态合金催化剂的表面结构、表面电子态和催化性能之间的关系,探索电子效应和几何效应对催化剂活性中心结构的影响,探索非晶态合金的晶化失活和载体对非晶态结构的稳定化作用,以及修饰剂对
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