飞秒激光脉冲整形技术的出现,极大地促进了分子反应动力学过程相干调控领域的研究。传统的激光脉冲整形技术产生的是一维偏振的激光脉冲,不能对三维多原子分子的动力学过程实现有效的调控。偏振飞秒激光脉冲整形技术可以产生偏振态随时间不断变化的整形脉冲序列。在本文中,我们搭建了一套基于4f光路的偏振整形系统,并将该系统产生的一系列偏振整形激光脉冲应用于对N₂O分子电离过程的调控,以及对大气中的N₂分子转动态布居调控。研究工作主要包含以下几个方面:（1）采用双液晶板方案,搭建并校准了一套基于4f光路的偏振飞秒激光脉冲整形系统。通过向液晶空间光调制器施加正弦位相、p位相、slope位相及二次位相产生了一系列不同形状的偏振整形脉冲,并通过数值模拟方法对这些偏振整形激光脉冲进行了分析。结果表明:当给液晶空间光调制器施加正弦位相时,能够产生相邻子脉冲间等间距且偏振方向存在夹角的线偏振脉冲序列,脉冲序列中的子脉冲个数、子脉冲间距及相邻子脉冲之间偏振方向夹角均可连续调节;当给液晶空间光调制器施加p位相时,能够产生时域包络中心存在凹陷的水平线偏振脉冲;当给液晶空间光调制器施加slope位相时,能够产生两个偏振方向互相垂直的线偏振双脉冲,且两个子脉冲间距可连续调节;当给液晶空间光调制器施加二次位相时,能够产生脉冲内偏振方向不断变化的旋转线偏振啁啾脉冲。在实验上,使用SFG-Cross-Correlation方法对偏振整形脉冲的性质进行了表征,测得的脉冲形状与理论预期结果符合较好。（2）在正弦位相调制产生的偏振整形激光脉冲作用下,实现了对N₂O分子非共振电离过程的调控。当改变正弦位相的参数时,电离产额呈规律性振荡。经过与传统的线偏振激光脉冲调控的N₂O分子非共振电离结果对比,证明了整形脉冲的偏振特性不是导致电离调制的主要原因。在不同实验参数下测得的电离电子的动能分布数据表明,调制过程中没有特殊电离通道的产生。其可能的机制为,调制过程主要源自于激光脉冲的宽谱带效应下多个频率的双光子干涉。通过观察施加了p位相的整形脉冲作用下电离产额的变化规律,证实了这一双光子双光子吸收模型。电离过程分为两步:首先来自不同电离通道的电子通过非相干的跃迁到达一系列由里德堡态构成的中间态区域,然后通过整形激光电场调控的非共振的双光子激发实现电离,由整形激光电场控制的双光子干涉效应影响了整体的电离产率。通过对比实验上观测到的相同偏振整形光场下激光脉冲倍频信号的光谱强度变化,与理论模拟结果,证实了双光子干涉效应在电离调制实验中占主导地位。（3）提出了一种飞秒激光偏振整形结合平衡弱场偏振技术的方法,并用于调控气体分子转动动力学过程。测量了空气中N₂分子的转动复原曲线,并对复原曲线进行傅里叶变换获取了其转动能级布居信息。通过调节偏振整形激光参数,实现了对空气中N₂分子转动态布居强度的调控。当使用是加了slope位相的偏振整形双脉冲激光调控空气中的N₂分子基态转动能级布居时,在特定的偏振整形激光条件下,N₂分子转动复原曲线呈现出相反的振荡规律。其可能的机制为,在两个子脉冲交叠的部分光场的偏振旋转方向不同。施加不同的slope位相参数A时,对N₂的转动态调控机制有所不同。当A小于0.16时,由于频域内位相干涉调制拉曼跃迁几率,从而实现了对N₂的转动态从高布居数态向低布居数态跃迁过程的控制。当A大于0.21时,脉冲序列中两个子脉冲间距大于1 ps,两个正交子脉冲分别制备了一个转动波包,两个转动波包在不同时间延迟上叠加,造成了某些特定转动态的布居数的增强。而当slope位相参数A取值在0.16与0.21之间时,实验体系处于上述两个过程的过渡阶段,既表现出某些态的布居数增强,也有高布居数态向低布居数态跃迁过程的调控,这是激光频率位相相干与两个垂直波包时域叠加效应共同作用的结果。当施加二次位相时,N₂分子基态转动能级布居强度没有出现复原曲线反转的现象。随着二次位相参数A逐渐增加,调制产生的偏振整形脉冲脉宽逐渐增加,体系由非绝热转动向绝热转动过渡,所有转动态的布居强度整体下降。但是通过对参数的调节,在适当的位相条件下会引起拉曼跃迁频率内的个别转动能级的跃迁几率增加,造成对应转动能级布居数增加。从而,结合飞秒激光偏振整形技术与平衡弱场偏振方法,通过调节位相参数,既能够实现对N₂奇（偶）数转动态布居强度进行整体调控,也能针对性的调控某几个转动态布居强度。