由多层次自组装形成具有精确形态的复杂层次结构,在自然界中是普遍存在的,这些层次结构在生物学功能中起着至关重要的作用。受生物学中多层次结构的启发,人们已经探究了许多方法来制备具有精细形态和可控尺寸的各种多层次纳米结构。聚类肽是一种结构与聚肽类似的生物高分子材料,在生物医学和纳米技术等领域有着广泛的应用前景。本文报道了一种具有结晶性能的聚(乙二醇)-b-聚(N-辛基甘氨酸)嵌段聚类肽通过多层次自组装得到精细的超分子平面纳米刷结构,该纳米刷具有中间骨架纤维以及两侧纤维两种不同的堆积模式。证实了该纳米刷结构是由最初的球状结构通过多层次组装实现,提出了该聚合物的“自成核生长”以及“种子生长”两种结晶驱动自组装行为。即该纳米刷能够自成核组装,且组装后有着类似活性聚合的模式,由结晶驱动使得在后续加入聚合物后还能够进一步侧向组装。这种组装机制不同于之前报道的结晶驱动方法,并不是直接由加入的可结晶嵌段共聚物沿着晶种向外延生长,而是类似蛋白质结晶过程,先形成球再由球融合到纳米刷侧面。进一步通过对聚类肽结构的调控,系统研究了改变聚合物侧链基团结构、嵌段比、分子量对组装结构的影响。此外,还通过调节不同的温度、浓度和及冷却速率来调控纳米刷结构的形态,而后利用加入的可结晶嵌段共聚物与纳米刷种子的比值可进一步制备均一且可控的纳米刷。鉴于聚类肽化学结构高度的可调控性以及其优良的生物相容性,可为自组装纳米材料及生物医学等领域提供巨大的应用价值。