【摘 要】
:
由于化石能源的减少和生态环境的恶化,使用生物质基质作为原料制备高价值化学品成为缓解化石燃料匮乏和减少二氧化碳排放的重要途径。近年来,随着生物柴油产量的不断增长,甘油作为生物柴油生产过程中的副产物,其量大约占生物柴油总产量的10 wt.%。目前,甘油可催化转化为丙烯酸、甲醇、环氧氯丙烷、1,2-丙二醇等高价值化学品,其中催化甘油脱水氧化制备丙烯酸成为研究重点。甘油作为一种清洁的、可再生原料,为解决工
论文部分内容阅读
由于化石能源的减少和生态环境的恶化,使用生物质基质作为原料制备高价值化学品成为缓解化石燃料匮乏和减少二氧化碳排放的重要途径。近年来,随着生物柴油产量的不断增长,甘油作为生物柴油生产过程中的副产物,其量大约占生物柴油总产量的10 wt.%。目前,甘油可催化转化为丙烯酸、甲醇、环氧氯丙烷、1,2-丙二醇等高价值化学品,其中催化甘油脱水氧化制备丙烯酸成为研究重点。甘油作为一种清洁的、可再生原料,为解决工业上使用丙烯制备丙烯酸的生产路线提供了巨大的潜力。蒙脱石(MMT)是由表面带负电的硅酸盐片层,由两层硅氧四面体中间夹一层铝氧八面体依靠层间的静电作用堆积在一起构成的2:1型天然黏土矿物,兼具B酸和L酸性位点。酸改性蒙脱石(H-MMT)已经被成功用于甘油脱水制备丙烯醛的过程。因此,本文通过在磷酸酸化的蒙脱石上负载钼钒复合材料制备出高效、清洁、兼具酸性位和氧化还原位的双功能催化剂,催化甘油一步脱水氧化制备丙烯酸。其中蒙脱石主要提供酸性位,钼钒复合材料主要提供氧化还原位。本实验通过浸渍法合成钼钒复合金属氧化物(Mo-V-O)、钼钒磷杂多酸(H3+nPMo12-nVnO40?xH2O,简称PMo12-nVn)负载在酸改性蒙脱石上制备出Mo-V-O/H-MMT、PMo12-nVn/H-MMT催化剂以及水热-浸渍法合成Mo-V-O/H-MMT催化剂。通过SEM、XRD、FT-IR、NH3-TPD、BET以及XPS等表征手段探究了这三种负载型催化剂的晶型结构,孔道特征,表面酸性和酸强度以及金属价态对甘油脱水氧化过程的影响。当反应温度为320 oC,载气流速为20 mL/min,质量分数为20 wt.%的甘油为原料的条件下。发现通过水热法合成的Mo-V-O/H-MMT催化剂中,当催化剂中Mo/(Mo+V)摩尔比为0.8,负载量为2wt.%,焙烧温度为500 oC,O2/(O2+N2)=20%时,此时催化剂的催化性能最佳。甘油转化率为69.1%,丙烯酸的产率为7.1%。通过在pH为2.8条件下,水热-浸渍法制备的Mo-V-O/H-MMT催化剂中,当Mo/(Mo+V)摩尔比为0.6时,Mo-V-O(pH2.8):H-MMT为1,焙烧温度为500 oC,O2/(O2+N2)=20%时,甘油的转化率和丙烯酸的选择性达到最高。此时,甘油的转化率为37.1%,丙烯酸的选择性为6.8%。通过浸渍法制备的蒙脱石负载不同类型PMo12-nVn杂多酸催化剂中,当负载量为15 wt.%,O2/(O2+N2)=80%时,在450 oC焙烧下制备得到的负载型PMo10V2/H-MMT-450催化剂催化效果最佳。此时,甘油的转化率为100%,丙烯酸的选择性达到13.5%。
其他文献
在计算机视觉任务中,能够准确地获得RGB拍摄相机的位姿是许多应用技术中的关键,例如自动驾驶,机器人等应用均依赖于自身在场景中的位姿,才能够做出正确的动作,实现特定的任务。视觉重定位是其中的重要技术之一。相机重定位主要有三种解决方案,第一种是首先建立带有位姿的图像数据库,当要对图像进行定位时,将查询的图像与数据库中的图像进行相似性比较,选出最为相似的图像后通过位姿、特征提取及匹配算法和位姿求解算法对
近年来,随着各国对太空不断地开发和利用,火箭助推器回收技术成为了各国的研究热点,对火箭助推器进行回收不仅可以保护地面人员和建筑物的安全,还可以得到珍贵的试验数据和可重复利用的部件,降低火箭发射成本。因此,对助推器回收进行研究具有重要意义。本文首先根据助推器回收分离系统的工作流程,对系统各部分的受力情况进行了分析。在消化吸收了相关文献的基础上,建立了助推器回收分离系统力学模型,并分析了助推器所受气动
This research focusses on the comparison of hydration and thermal response of acrylate and acrylamide based thermo-responsive polymers.Acrylate based thermo-responsive polymers are well known for thei
随着汉语国际教育事业的推广,言语行为研究逐渐得到国内外学者的关注。道歉是人际交往中的一个必修课题,也是汉语学习者在初级阶段就应基本掌握的一项语用能力。在与留学生交
元朝是我国历史上统一的多民族时代,在多民族文化交融的大背景下,产生了一批著名的少数民族、汉文诗人和作家,创作出了丰富的优秀诗文作品。在诸多诗人中,活跃于元朝中后期的萨都剌是元朝优秀诗人的代表,他一生游历四方,结交广泛,著作繁多,为后世留下了丰厚的文化遗产。萨都剌的诗歌内容丰富,风格多样,既有针砭时弊,关注民生的题材,也有对塞北江南风景的歌咏,更有对生活中物品的吟咏,凡此种种,不胜枚举,为元代诗坛增
SrTiO_3是一种典型的ABO_3型钙钛矿结构电介质材料,具有较高的介电常数(ε_r≈300)、较低的介电损耗(tanδ≈10-3)和良好的耐压性(E_b≈10kV/mm)。大量研究表明通过外加电场、应力或化学掺杂等方式能够调控SrTiO_3的微观组织结构进而获得不同的电学性能。本文通过施主-受主复合掺杂的方式,系统研究了掺杂离子种类、掺杂浓度和烧结温度等工艺参数对SrTiO_3陶瓷的微观组织结
近年来,MgZnO宽禁带半导体凭借其独特的材料特性受到了研究人员的广泛关注,是当前光电子和光通信器件领域研究热点之一。由于ZnO和MgZnO可以形成具有很高电子浓度和电子迁移率的二维电子气(Two Dimensional Electron Gas,2DEG),因此,在异质结光电器件制备领域极具应用潜力。目前为止,ZnO/MgZnO量子级联探测器(Quantum Cascade Detector,Q
在我国,大多数在建或已建库区都存在着不同程度和表现形式的库岸滑坡现象或隐患,其原因多为库岸地形、地质结构、物质组成、库水位变化、人类活动等。针对震前、震中、震后的任意时刻都可能发生滑坡引起河啸冲击坝体,主要展开了以下研究工作:(1)确定了材料的本构模型和用ANSYS有限元软件模拟koyna大坝地震,分析现行规范中对滑坡河啸荷载的确定方式,判断了公式对实际灾害的适用性,并研究确定本文的滑坡河啸荷载压
随着人类对于数据的容量及传输速度的要求逐步增大,传统的微波通信已经无法满足人类的需求。而空间光通信基于光信号特有的优势实现了调制速率高、频带宽、不占用频谱资源等优点,被公认为是取代微波通信的下一代通信技术。电光调制器是光通信系统中应用最广泛的光电器件之一,其运行性能的优异直接决定了整个光通信系统的工作状态。而铌酸锂强度调制器作为目前应用最广泛的电光调制器,受制于恶劣的太空环境,其使用寿命和工作稳定
水泥基材料因持续水化和碳化而具有的自愈合性能被称为自生自愈合。近年来以ECC为代表的超高韧性水泥基复合材料迅速发展,它所具有的平行细密多裂缝和较低的水胶比非常有利于自生自愈合,这一点已被不少学者确认。未水化水泥(Unhydrated cement,简称UHC)颗粒在基体中的分布状态是影响自生自愈合效果的主要因素之一。常用的水化热法、化学结合水法、氢氧化钙法等只能测得水化程度而不能给出UHC的分布状